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MINISTÉRIO DA DEFESA EXÉRCITO BRASILEIRO DEPARTAMENTO DE CIÊNCIA E TECNOLOGIA INSTITUTO MILITAR DE ENGENHARIA CURSO DE MESTRADO EM ENGENHARIA NUCLEAR ANA CAROLINA DOS ANJOS DA CRUZ IZIDÓRIO METODOLOGIA PARA CARACTERIZAÇÃO DA RADIAÇÃO GAMA ESPALHADA EM LABORATÓRIOS DE CALIBRAÇÃO Rio de Janeiro 2018 INSTITUTO MILITAR DE ENGENHARIA ANA CAROLINA DOS ANJOS DA CRUZ IZIDÓRIO METODOLOGIA PARA CARACTERIZAÇÃO DA RADIAÇÃO GAMA ESPALHADA EM LABORATÓRIOS DE CALIBRAÇÃO Dissertação de Mestrado apresentada ao Curso de Mestrado em Engenharia Nuclear do Instituto Militar de Engenharia, como requisito parcial para a obtenção do título de Mestre em Ciências em Engenharia Nuclear. Orientadores: Profº. Domingos D’Oliveira Cardoso D.Sc. Prof°. Mario Cesar Viegas Balthar - D.Sc. Rio de Janeiro 2018 2 c2018 INSTITUTO MILITAR DE ENGENHARIA Praça General Tibúrcio, 80 – Praia Vermelha Rio de Janeiro – RJ CEP: 22.290-270 Este exemplar é de propriedade do Instituto Militar de Engenharia, que poderá incluí-lo em base de dados, armazenamento em computador, microfilmagem ou adotar qualquer forma de arquivamento. É permitida a menção, reprodução parcial ou integral e a transmissão entre bibliotecas deste trabalho, sem modificação de seu texto, em qualquer meio que esteja ou venha a ser fixado, para pesquisa acadêmica, comentários e citações, desde que sem finalidade comercial e que seja feita a referência bibliográfica completa. Os conceitos expressos neste trabalho são de responsabilidade do(s) autor(es) e do(s) orientador(es). 621.48 Izidório, Ana Carolina dos Anjos da Cruz I98m Metodologia para caracteização da radiação gama espalhada em laboratórios de calibração / Ana Carolina dos Anjos da Cruz Izidório; orientada por Domingos D’Oliveira Cardoso, Mario Cesar Viegas Balthar – Rio de Janeiro: Instituto Militar de Engenharia, 2018. 118p.: il. Dissertação (Mestrado) – Instituto Militar de Engenharia, Rio de Janeiro, 2018. 1. Curso de Engenharia Nuclear – teses e dissertações. 2. Espectometria. I. Cardoso, Domingos D’Oliveira. II. Balthar, Mario Cesar Viegas. III. Instituto Militar de Engenharia. 3 INSTITUTO MILITAR DE ENGENHARIA ANA CAROLINA DOS ANJOS DA CRUZ IZIDÓRIO METODOLOGIA PARA CARACTERIZAÇÃO DA RADIAÇÃO GAMA ESPALHADA EM LABORATÓRIOS DE CALIBRAÇÃO Dissertação de Mestrado apresentada ao Curso de Mestrado em Engenharia Nuclear do Instituto Militar de Engenharia, como requisito parcial para a obtenção do título de Mestre em Ciências em Engenharia Nuclear. Orientadores: Prof°. Domingos D’Oliveira Cardoso - D.Sc. Prof°. Mario Cesar Viegas Balthar - D.Sc. Aprovada em 08 de fevereiro de 2018 pela seguinte Banca Examinadora: Prof o . Domingos D’Oliveira Cardoso - D.Sc. do IME Presidente Prof°. Sérgio Gavazza - Ph.D. do IME Prof o . Gladson Silva Fontes - D.Sc. do IME Prof o . Mario Cesar Viegas Balthar - D.Sc. do CTEx Prof a . Aneuri de Souza Amorim - D.Sc. do CTEx Profº. Luciano Santa Rita Oliveira - M.Sc. do CTEx Profº. Claudio de Carvalho Conti - D.Sc. do IRD Rio de Janeiro 2018 4 Dedico este trabalho a minha família, meus amigos e a todos que de alguma forma estiveram ao meu lado me apoiando e incentivando. 5 AGRADECIMENTOS Agradeço primeiramente a Deus, pois sem Ele nada seríamos, a minha família, que é minha base e meu refúgio junto ás pessoas mais importante da minha vida, que sempre estiveram ao meu lado não só nessa jornada, mas em tudo o que me propus realizar, me apoiando, incentivando e aconselhando. Sem eles, com certeza, eu não teria chegado até aqui. Ao professor Domingos que não só me orientou, mas me acolheu, ensinou, incentivou e acreditou em mim em todos os momentos. A equipe do IDQBRN que me recebeu de braços abertos, toda a equipe, sempre disposta a ajudar no que fosse preciso, em especial ao Mario, Aneuri, Paulo e Luciano que não só acompanharam cada fase de meu crescimento acadêmico e profissional como também estiveram presentes e sempre solícitos em cada fase do desenvolvimento deste e de outros trabalhos, sempre muito dedicados e atenciosos. Em especial, agradeço ao Luciano a quem levarei como um verdadeiro mestre, obrigada pelos ensinamentos, paciência, carinho, dedicação e principalmente por acreditar que eu era capaz, levarei seus ensinamentos para vida. Ao IME e em especial a Seção de Engenharia Nuclear - SE/7 e a CAPEs pelo apoio e incentivo financeiro, muito obrigada pela colaboração. A todos os amigos, funcionários e professores, os meus sinceros agradecimentos, foi uma fase de grande aprendizado ao qual amadureci profissionalmente e pessoalmente e devo isso a vocês. 6 “Sempre se deve ajudar a quem precisa, mais ainda quando se tem certeza que ele não agradecerá a ajuda, pois você já está em condição de dar, mas ele ainda não consegue pedir.” LUCIANO SANTA RITA OLIVEIRA “O futuro pertence àqueles que acreditam na beleza de seus sonhos.” ELEONOR ROOSEVELT “A diferença entre um homem de sucesso e outro orientado para o fracasso é que um está aprendendo a errar, enquanto o outro está procurando aprender com os seus próprios erros.” CONFÚCIO “Deus é bom o tempo todo! O tempo todo Deus é bom!”. DOMINGOS D’OLIVEIRA CARDOSO https://www.pensador.com/autor/confucio/ 7 SUMÁRIO LISTA DE ILUSTRAÇÕES..................................................................................................11 LISTA DE TABELAS............................................................................................................15 LISTA DE ABREVIATURAS E SÍMBOLOS.....................................................................16 LISTA DE SIGLAS................................................................................................................17 1. INTRODUÇÃO ...................................................................................................... 20 1.1. Objetivo ...................................................................................................................... 22 1.1.1. Objetivo secundário ................................................................................................... 22 1.2. Justificativa ................................................................................................................ 22 1.2.1. Relevância .................................................................................................................. 22 2. FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA ........................................................................ 23 2.1. Laboratórios de calibração ........................................................................................ 23 2.1.1. Calibração de detectores ........................................................................................... 23 2.1.2. Padrões radioativos gama para calibração ............................................................... 24 2.1.3. Radiação de fundo – background (bg) ..................................................................... 25 2.2. Atenuação da radiação gama .................................................................................... 26 2.3. Decaimento radioativo .............................................................................................. 27 2.4. Séries radioativas naturais......................................................................................... 28 2.5. Grandezas(definições) .............................................................................................. 29 2.5.1. Grandeza de radioatividade ...................................................................................... 29 2.5.1.1. Atividade (A) ............................................................................................................. 29 2.5.2. Grandezas dosimétricas ............................................................................................. 30 2.5.2.1. Kerma no ar incidente (Ka,i) ...................................................................................... 30 2.5.2.2. Dose absorvida (D) .................................................................................................... 30 2.5.2.3. Dose equivalente (Ht) ................................................................................................ 30 2.5.2.4. Dose efetiva (E) ......................................................................................................... 31 2.5.3. Grandezas operacionais de radioproteção ................................................................ 31 2.5.3.1. Equivalente de dose ambiente H*(d) ....................................................................... 31 2.5.3.2. Taxa equivalente de dose ambiente Ḣ*(d) ............................................................... 31 8 2.5.4. Relacão entre Ka,i e H*(d) ......................................................................................... 32 2.6. Detector de radiação gama ........................................................................................ 32 2.6.1. Detectores cintiladores .............................................................................................. 32 2.6.1.1. Fotomultiplicadora .................................................................................................... 33 2.6.1.2. Eficiência de cintilação ............................................................................................. 34 2.6.1.3. Emissão de luz em materiais cintiladores inorgânicos ............................................ 34 2.6.2. Detectores semicondutores ....................................................................................... 35 2.6.2.1. Detectores utilizando materiais semicondutores ..................................................... 36 2.6.3. Junção PN .................................................................................................................. 37 2.6.4. Região de depleção .................................................................................................... 38 2.6.5. Detector HPGe (germânio de alta pureza) ............................................................... 38 2.6.5.1. HPGe coaxial ............................................................................................................. 39 2.6.5.2. Criostato e recipiente para armazenamento de NL2 ................................................ 40 2.6.6. Camada morta ............................................................................................................ 41 2.6.7. Tempo morto ............................................................................................................. 42 2.6.8. Fatores que influenciam nas medições ..................................................................... 43 2.6.8.1. Efeito geometrico ...................................................................................................... 44 2.6.8.1.1 Efeito do meio entre a fonte e o detector ................................................................. 44 2.6.8.1.2 Ângulo sólido............................................................................................................. 45 2.6.8.2. Efeitos da fonte .......................................................................................................... 46 2.6.8.3. Efeito do detector ...................................................................................................... 46 2.6.8.3.1. Espalhamento e absorção devido a janela do detector ............................................ 46 2.6.8.4. Eficiência do detector ................................................................................................ 47 2.6.8.4.1. Eficiência de detecção ............................................................................................... 48 2.6.8.4.2. Eficiência intrínseca .................................................................................................. 48 2.6.8.4.3. Eficiência absoluta .................................................................................................... 49 2.7. Espectrometria ........................................................................................................... 49 2.7.1. Resolução em energia de um sistema de detecção .................................................. 49 2.7.1.1. Resolução em energia em semicondutores e cintiladores ....................................... 51 2.7.1.2. Determinação da resolução em energia – função de resposta ................................ 52 2.7.2. A importância de uma boa resolução em energia .................................................... 53 2.7.3. Modo soma coincidência ou pico soma ................................................................... 55 2.7.3.1. Efeito soma coincidência .......................................................................................... 56 9 2.8. Programas (softwares) ............................................................................................... 56 3. MATERIAIS .................................................................................................... 57 3.1. Laboratório de Calibração......................................................................................... 57 3.2. Fontes padrão de radiação gama ............................................................................... 58 3.3. Sistema de irradiação portátil ................................................................................... 58 3.4. Atenuadores de chumbo ............................................................................................ 59 3.5. Sistema de detecção................................................................................................... 60 3.6. Monitor eletrônico portátil ........................................................................................ 60 3.7. Identificadores radiológicos portáteis (IRP) ............................................................ 61 3.8. Software maestro ....................................................................................................... 61 3.9. Software SMI ............................................................................................................. 62 3.10. Software GENIE 2000 .............................................................................................. 63 4. METODOLOGIA ................................................................................................... 64 4.1. Calibração do sistema hpge e ajustes da instrumentação nuclear utilizada ........... 64 4.2. Avaliação do ponto de saturação do sistema de espectrometria ............................. 66 4.2.1. Justificativa do uso dos identificadores cintiladores ............................................... 68 4.3. Identificação e quantificação das energias presentes em um laboratório de calibração...............................................................................................................68 4.4. Caracterização da influência do feixe do irradiador nas áreas líquidas das energias identificados ............................................................................................................... 71 4.5. Análise por simetria de área líquida e tempo morto ................................................74 5. RESULTADOS E DISCUSSÕES ......................................................................... 75 5.1. Curva de calibração em energia................................................................................ 75 5.1.2. Curva de calibração em energia com ajuste R²........................................................ 76 5.1.3. Curva de eficiência em energia ................................................................................ 76 5.2. Avaliação do ponto de saturação do sistema de espectrometria ............................. 77 5.2.1. Distância de medição e uso de atenuadores ............................................................. 78 5.3. Identificação e quantificação das energias presentes em um laboratório de calibração........................................................................................................................79 5.3.1. Tempo de medição para a obtenção dos espectros para análise ............................. 80 10 5.4. Caracterização da influência do feixe do irradiador nas áreas líquidas das energias identificados ............................................................................................................... 81 5.4.1. Análise da influência do irradiador em operação nas áreas líquidas das energias identificadas ............................................................................................................... 82 5.5. Medições realizadas com a fonte de 60Co do laboratório de calibração ................ 98 6. CONCLUSÃO ........................................................................................................ 100 7. SUGESTÕES PARA TRABALHOS FUTUROS ............................................. 102 8. REFERÊNCIAS BIBLIOGRAFICAS ............................................................... 103 9. ANEXOS ................................................................................................................. 106 9.1. Anexo I ..................................................................................................................... 107 9.2. Anexo II ................................................................................................................... 111 11 LISTA DE ILUSTRAÇÕES FIG. 2.1: Blindagem de um detector de germânio para diminuição de BG (KNOLL, 1999)......................................................................................................................26 FIG. 2.2: Esquema de decaimento do 60 Co (LARAWEB, 2017) ......................................... 27 FIG. 2.3: Esquema de decaimento do 137 Cs (LARAWEB, 2017) ........................................ 28 FIG. 2.4: Série radioativa do 232 Th ..................................................................................... 29 FIG. 2.5: Elementos básicos de uma válvula fotomultiplicadora (KAKOY, 2013) ............. 34 FIG. 2.6: Estrutura de bandas de energias em um cintilador cristalino ativado (TAHUATA, 2013)......................................................................................................................35 FIG. 2.7: Estrutura de bandas em um material (TAHUATA, 2013). ................................... 36 FIG. 2.8: (a) Uma junção p-n sem tensão externa. (b) Uma tensão inversa aplicada externamente, aumentando o potencial e a profundidade x com campo elétrico existente (TSOUFANIDIS, 1995) ....................................................................... 37 FIG. 2.9: (Superior – corte transversal de um cristal cilindrico): três formas de detectores coaxiais de grande volume. (Inferior - seções transversais perpendiculares ao eixo cilíndrico do cristal): O material do HPGe pode ser de alta pureza tipo p ou n (KNOLL, 1999).................................................................................................. 40 FIG. 2.10: Detector de germânio de alta pureza ................................................................... 41 FIG. 2.11: Comportamento de dois tipos de tempo morto para detectores de radiação (KNOLL, 1999).................................................................................................. 42 FIG. 2.12: Fonte isotrópica pontual contada por um sistema de contagem do tipo pulso (TSOUFANIDIS, 1995). .................................................................................... 43 FIG. 2.13: O meio entre a fonte e o detector pode espalhar e/ou absorver partículas emitidas pela fonte. (TSOUFANIDIS, 1999) .................................................................... 45 FIG. 2.14: A fração de partículas emitida por uma fonte pontual isotrópica que entra no detector. Definida pelo ângulo sólido (TSOUFANIDIS, 1995) ........................... 45 FIG. 2.15: A janela do detector pode espalhar e/ou absorver algumas das partículas emitidas pela fonte (TSOUFANIDIS, 1995). .................................................................... 47 FIG. 2.16: As partículas detectadas são as que interagem dentro do detector e produzem um pulso maior que o nível discriminador (TSOUFANIDIS, 1995) .......................... 48 12 FIG. 2.17: (a) Espectro de energia de uma fonte monoenergética. (b) Distribuição de altura de pulso obtida com cintilação NaI (T1). (TSOUFANIDIS, 1995) .......................... 50 FIG. 2.18: Resolução em energia do detector dada pela largura Γ ou pela relação Γ/E. (TSOUFANIDIS, 1995) ..................................................................................... 51 FIG. 2.19: Espectro de altura de pulso comparativo de um cintilador de NaI(Tl) e um detector de Ge, com fonte gama (KNOLL, 1999). ............................................................ 52 FIG. 2.20: Espectro constituído por duas fontes distintas (TSOUFANIDIS, 1995) ............... 53 FIG. 2.21: Espectro medido para o Caso I: 2Γ < E2 - E1 (TSOUFANIDIS, 1995) ............... 53 FIG. 2.22: Espectro medido para o Caso II: 2Γ = E2 - E1 (TSOUFANIDIS, 1995) ................ 54 FIG. 2.23: Espectro medido para o caso III: Γ = E2 - E1 (TSOUFANIDIS, 1995) ................. 54 FIG. 2.24: Espectros de altura de pulso, raios gama de 835 keV, medidos com detector de germânio em operação normal (esquerda) e operado em modo de soma coincidência (direita) (KNOLL, 1999) ................................................................ 55 FIG. 3.1: Laboratório de calibração IDQBRN, tendo 5,8 m de largura, 7 m de comprimento, e 4 m de altura.................................................................................................57 FIG. 3.2: Geometria das fontes padrão de 137 Cs, 60 Co e 152 Eu (IRD, 2017) ......................... 58 FIG. 3.3: Sistema de irradiação composto por: Fonte de 137 Cs, blindagem e atenuadores de chumbo...................................................................................................................59 FIG. 3.4: Atenuadores de chumbo (50 mm, 40 mm, 15 mm e 5 mm) ................................. 59 FIG. 3.5: Sistema de detecção ............................................................................................ 60 FIG. 3.6: Monitor eletrônico portátil .................................................................................. 60 FIG. 3.7: IRP com cintilador de NaI(Tl) e de LaBr3(Ce) (MIRION, 2017) ......................... 61 FIG. 3.8: Software para aquisição de dados Maestro .......................................................... 62 FIG. 3.9: Software para aquisição de dados SMI ................................................................ 62 FIG. 3.10: Software para tratamento de dados GENIE 2000 ................................................ 63 FIG. 4.1: Arranjo experimental de medição - NaI(Tl) e LaBr3(Ce) .................................... 67 FIG. 4.2: Arranjo experimental de medição– HPGe .......................................................... 67 FIG. 4.3: Aparato experimental de mediçao - Laboratório de Calibração ........................... 69 FIG. 4.4: Aparato experimental de medição – Irradiador. ................................................... 70 FIG. 4.5: Critério de contribuição ...................................................................................... 73 FIG. 4.6: Simetria entre os pontos de medição ................................................................... 74 FIG. 5.1: Curva de calibração em energia .......................................................................... 76 FIG. 5.2: Curva de eficiência ............................................................................................. 77 13 FIG. 5.3: Espectro de BG, obtido no feixe central – Trilho (mesa) ..................................... 83 FIG. 5.4: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no feixe central Trilho (mesa) ...... 83 FIG. 5.5: Espectro de BG, obtido no Ponto (PC) ................................................................ 86 FIG. 5.6: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PC) .............................. 86 FIG. 5.7: Espectro de BG, obtido no Ponto (PA) ................................................................ 87 FIG. 5.8: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PA) ............................. 88 FIG. 5.9: Espectro de BG, obtido no Ponto (P4) ................................................................. 89 FIG. 5.10: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P4) .............................. 89 FIG. 5.11: Espectro de BG, obtido no Ponto (PD) ................................................................ 93 FIG. 5.12: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PD) ............................. 93 FIG. 5.13: Simetria entre pontos de medição evidenciando desvio ....................................... 97 FIG. 5.14: Espectro com a fonte de 60 Co exposta no feixe central - trilho (mesa) a 2 m, tempo morto alto 67,65% .............................................................................................. 98 FIG. 9.1: Espectro de BG, obtido no Ponto (PE) .............................................................. 107 FIG. 9.2: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PE) ............................ 107 FIG. 9.3: Espectro de BG, obtido no Ponto (PG) .............................................................. 108 FIG. 9.4: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PG) ........................... 108 FIG. 9.5: Espectro de BG, obtido no Ponto (P6) ............................................................... 109 FIG. 9.6: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P6) ............................ 109 FIG. 9.7: Espectro de BG, obtido no Ponto (P1) ............................................................... 110 FIG. 9.8: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P1) ............................ 110 FIG. 9.9: Espectro de BG, obtido no feixe central Trilho (mesa) ...................................... 111 FIG. 9.10: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no feixe central Trilho (mesa) .... 111 FIG. 9.11: Espectro de BG, obtido no Ponto (PF) .............................................................. 112 FIG. 9.12: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PF) ............................ 112 FIG. 9.13: Espectro de BG, obtido no Ponto (PH) .............................................................. 113 FIG. 9.14: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PH) ........................... 113 FIG. 9.15: Espectro de BG, obtido no Ponto (P7) ............................................................... 114 FIG. 9.16: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P7) ............................ 114 FIG. 9.17: Espectro de BG, obtido no Ponto (PB) .............................................................. 115 FIG. 9.18: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (PB) ............................ 115 FIG. 9.19: Espectro de BG, obtido no Ponto (P5) ............................................................... 116 FIG. 9.20: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P5) ............................ 116 14 FIG. 9.21: Espectro de BG, obtido no Ponto (P3) ............................................................... 117 FIG. 9.22: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P3) ............................ 117 FIG. 9.23: Espectro de BG, obtido no Ponto (P2) ............................................................... 118 FIG. 9.24: Espectro com a fonte de 137 Cs exposta, obtido no Ponto (P2) ............................ 118 15 LISTA DE TABELAS TAB. 4.1: Energia, canal e probabilidade de emissão da fonte de 152 Eu (LARAWEB, 2017; ELABORAÇÃO PRÓPRIA) .............................................................................. 65 TAB. 4.2: Características do detector e dos IRP utilizados (MIRION, 2017; CANBERRA, 2017)......................................................................................................................66 TAB. 4.3: Etapas para a realização das medições a 2 m ....................................................... 70 TAB. 4.4: Etapas para a realização das medições a 3 m ....................................................... 71 TAB. 4.5: Relação de simetria ............................................................................................. 74 TAB. 5.1: Energias registradas pelo HPGe no BG do laboratório de calibração ................... 80 TAB. 5.2: Dados referentes ao feixe central (trilho) a 2 m de distância (fonte – HPGe)........ 82 TAB. 5.3: Dados referentes ao ponto PE a 2 m de distância ................................................. 84 TAB. 5.4: Dados referentes ao ponto PG a 2 m de distância................................................. 84 TAB. 5.5: Dados referentes ao ponto P6 a 2 m de distância ................................................. 85 TAB. 5.6: Dados referentes ao ponto PC a 2 m de distância ................................................. 85 TAB. 5.7 : Dados referentes ao ponto PA a 2 m de distância................................................. 87 TAB. 5.8: Dados referentes ao ponto P4 a 2 m de distância ................................................. 88 TAB. 5.9: Dados referentes ao ponto P1 a 2 m de distância ................................................. 90 TAB. 5.10: Dados referentes ao feixe central (trilho) a 3 m de distância ............................... 90 TAB. 5.11: Dados referentes ao ponto PF a 3 m de distância ................................................ 91 TAB. 5.12: Dados referentes ao ponto PH a 3 m de distância ................................................ 91 TAB. 5.13: Dados referentes ao ponto P7 a 3 m de distância ................................................ 92 TAB. 5.14: Dados referentes ao ponto PD a 3 m de distância ................................................ 92 TAB. 5.15: Dados referentes ao ponto PB a 3 m de distância ................................................ 94 TAB. 5.16: Dados referentes ao ponto P5 a 3 m de distância ................................................ 94 TAB. 5.17: Dados referentes ao ponto P3 a 3 m de distância ................................................ 95 TAB. 5.18: Dados referentes ao ponto P2 a 3 m de distância ................................................ 95 TAB. 5.19: Simetria do percentual de tempo morto entre os pontos no BG e com as fontes expostas .............................................................................................................96 TAB. 5.20: Tempo morto 60Co. ........................................................................................... 99 16 LISTA DE ABREVIATURAS E SÍMBOLOS ABREVIATURAS Cryostat - Criostato Dewar - Recipiente para armazenamento de nitrogênio líquido Ge(Li) - Germânio Lítio HPGe - Germânio de Alta Pureza LaBr3(Ce) - Brometo de lantânio dopado com cério NaI(Tl) - Iodeto de sódio dopado com tálio NL2 - Nitrogênio líquido ROI - Região de interesse STRIP - Função do Maestro SÍMBOLOS cm - centímetro eV - eletrons-volt GBq - giga Becquerel Ḣ*(10) - taxa equivalente de dose ambiente a 10 mm de profundidade K - Kelvin KBq - quilo Becquerel keV - quilo eletrons-volt kV - quilovolt m - metro MeV - um milhão de elétrons volt min. minutos s - segundos mm - milímetro μs - micro segundos μSv/h - micro Sievert/hora 17 LISTA DE SIGLAS BG Background – Radiação de fundo CTEx Centro Tecnológico do Exército EB Exército Brasileiro IDQBRN Instituto de Defesa Química Biológica Radiológica e Nuclear INMETRO Instituto Nacional de Metrologia, Normalização e Qualidade Industrial IOE Indivíduo ocupacionalmente exposto IRD Instituto de Radioproteção e Dosimetria IRP Identificador radiológico portátil LNMRI Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes SMI Software Mirion Technologies 18 RESUMO Este trabalho foi realizado no Instituto de Defesa Química, Biológica, Radiológica e Nuclear – IDQBRN situado no Centro Tecnológico do Exército – CTEx e vem com a proposta de desenvolver uma metodologia que possibilite fazer o levantamento dos espectros de radiação gama espalhada no interior do laboratório de calibração e por meio destes, identificar e quantificar as energias existentes na radiação de fundo - background (BG) do laboratório, utilizando a técnica de espectrometria gama de alta resolução, que contribuem no aumento de contagem durante o processo de calibração de medidores e identificadores de radiação ionizante, de forma a caracterizar o laboratório quando está operacional. Para alcançar o objetivo foram utilizados: um detector semicondutor de germânio de alta pureza – HPGe, fora de sua blindagem, o que tornou viável a caracterização do BG do laboratório de calibração, ao qual foram identificadas energias dos filhos do 232 Th e 40 K; dois identificadores radiológicos com cintiladores – NaI(Tl) e LaBr3(Ce), que contribuíram para conhecimento do valor de Ḣ*(10) na qual o HPGe não saturasse, e para determinar as distância e os pontos de medição para a obtenção dos espectros de radiação gama espalhada no Laboratório de Calibração; fontes de 137 Cs e 60 Co; e atenuadores de chumbo. A metodologia elaborada para este trabalho possibilitou a identificação de todas as energias presente nos espectros de BG do laboratório e a definição de suas áreas líquidas, quantificando a influência da operação do laboratório nestas energias. 19 ABSTRACT This work was carried out at the Institute of Chemical, Biological, Radiological and Nuclear Defense - IDQBRN located in the Technological Center of the Army - CTEx and with a proposal of development a methodology that makes possible the survey of the spectra of gamma radiation scattered inside the laboratory of calibration and through them, to identify and quantify the energies in the background (BG) of the laboratory using the high - resolution gamma spectrometry technique, which contribute to the increase in counting during the calibration process of meters and ionizing radiation identifiers, in order to characterize the laboratory when it is operational. For achieve the objective were used: a Germanium semiconductor detector of high purity - HPGe, outside its shield, which made feasible the characterization of the BG of the calibration laboratory, to which the energies of 232 Th and 40 K children were identified; two radiological identifiers with scintillators - NaI(Tl) and LaBr3(Ce), which contributed to value of Ḣ*(10) in which the HPGe did not saturate, and to determine the distance and the measurement points to obtain the spectra of gamma radiation spread in the Calibration Laboratory; sources of 137 Cs and 60 Co; and lead attenuators. The methodology elaborated for this work allowed the identification of all the energies present in the BG spectra of the laboratory and the definition of its liquid areas, quantifying the influence of the laboratory operation on these energies. 20 1. INTRODUÇÃO A radiação ionizante é amplamente utilizada em processos de irradiação para diferentes aplicações podendo ainda, causar danos aos átomos dos materiais e, aos núcleos das células, como: em produtos alimentícios, permitindo a desinfecção por meio da eliminação de microorganismos patogênicos e elevando sua vida útil; na esterilização de equipamentos médicos e também para tratamento de câncer, em radioterapia. Sua utilização seja na saúde, na indústria ou na pesquisa, é empregada para benefício da sociedade. Entretanto, o risco à exposição e seu controle, ou seja, a forma de garantir que a exposição do indivíduo ocupacionalmente exposto (IOE) esteja dentro dos limites de dose, são pontos de grande preocupação dos profissionais e das autoridades. Por conta desta vasta gama de aplicações, as quais podem ocorrer situações anômalas, no Brasil, no âmbito do Exército Brasileiro (EB) existe o Centro Tecnológico (CTEx), departamento de pesquisa que tem por missão não só dar suporte nas atividades de aplicação em Defesa Radiológica e Nuclear (DRN), em conjunto com o órgão fiscalizador Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN), mas também em suas atividades de pesquisa, análise de uso de detectores de radiação para a quantificação, identificação e confiabilidade de resposta dos equipamentos e assessoramento técnico/científico. A demanda na procura de detectores, monitores e identificadores de radiação ionizante, visando à proteção radiológica (controle e monitoramento de área), vem crescendo com o passar do tempo, tanto para a proteção do público como um todo, quanto para os IOE. Tendo em vista que equipamentos medidores, sejam eles quais forem, precisam estar devidamente calibrados, para que possam ter confiabilidade de resposta e de medidas, indicando sua real grandeza e quantidade medidas, quando se trata de equipamentos medidores e identificadores de radiação, o processo de calibração precisa ser um pouco mais apurado, pois no ambiente de um laboratório de calibração, a radiação presente não é somente a do feixe principal (feixe primário) ao qual, os equipamentos estão sendo expostos para calibração, são também, provenientes de espalhamentos que aumentam suas incertezas de resposta. Os raios gama espalhados, chamados “secundários”, não são provenientes do feixe principal emitido pela fonte utilizada para calibrar os equipamentos, e sim proveniente de interações com a matéria, tal como espalhamento Compton, ou por energias do decaimento 21 radioativo (filhos) do 232 Th, facilmente encontrados no ambiente por ser em elemento natural, entre outras influências do meio. Porém as energias presentes nesse espalhamento, por menores que sejam, podem contribuir para um aumento na radiação de fundo e na incerteza do processo de calibração. Equipamentos medidores e identificadores precisam ser calibrados anualmente e quanto mais preciso é seu processo de calibração, mais confiabilidade há em sua resposta nas grandezas calibradas. Este trabalho foi realizado no Laboratório de Calibração do Instituto de Defesa Química, Biológica,Radiológica e Nuclear (IDQBRN/CTEx) e vem com a proposta de desenvolver uma metodologia que permita mensurar e quantificar a contribuição de diferentes energias provenientes do feixe primário, quando o laboratório está operacional, e junto a isso, identificar as energias presentes no “background”, permitindo assim a caracterização do ambiente por meio da técnica de espectrometria gama de alta resolução. Foram utilizados um detector germânio de alta pureza (HPGe) que permitiu, por meio da técnica de espectrometria gama de alta resolução, a identificação e quantificação das energias usando suas áreas líquidas; dois identificadores radiológicos portáteis (IRP) com cintiladores de NaI(Tl) e LaBr3(Ce), que operam na grandeza taxa equivalente de dose ambiente à 10 mm de profundidade (Ḣ*(10)) e foram usados a fim de definir os pontos de trabalho do HPGe, aos quais as medições iriam ser realizadas no laboratório de calibração e as espessuras dos atenuadores utilizados no irradiador; um monitor eletrônico portátil, também operando na grandeza Ḣ*(10), para medição no centro do volume ativo do detector HPGe, pois o mesmo foi utilizado fora de sua blindagem; e atenuadores de chumbo, para medição do valor da Ḣ*(10) o mais próximo do local ao qual o centro do volume ativo do HPGe seria posicionado, a fim de não saturar o detector. A contribuição dessas energias para a radiação gama espalhada foi analisada por meio das áreas líquidas das energias observadas nos espectros, tornando possível a identificação e quantificação dessas energias, que influenciam no processo de calibração, dos equipamentos medidores e identificadores de radiação, realizado no laboratório. Os resultados obtidos possibilitaram a identificação das energias, por meio dos espectros, que contribuem para esse aumento de área líquida e consequentemente na incerteza de medição no processo de calibração, apresentando contribuição em contagem e em percentual das áreas líquidas dessas energias. 22 1.1. OBJETIVO Desenvolver uma metodologia que permita mensurar a radiação gama espalhada no interior de um laboratório de calibração, identificar as energias presentes no background (BG), utilizando a técnica de espectrometria gama de alta resolução com o detector HPGe e estabelecer procedimento que discrimine e quantifique quais das energias identificadas no BG promovem aumento de contagem em suas áreas líquidas, devido ao efeito fotoelétrico, tanto na área de abrangência do feixe primário quanto fora dele, quando o laboratório está operacional. 1.1.1. OBJETIVO SECUNDÁRIO Determinar os pontos de trabalho do HPGe no laboratório de calibração, apresentando a ocorrência de saturação dos espectros fazendo uso de identificadores radiológicos portáteis (IRP) com cintiladores de NaI(Tl) e LaBr3(Ce), a fim de minimizar o tempo de trabalho. 1.2. JUSTIFICATIVA O trabalho pretende identificar e quantificar a radiação espalhada presente em laboratórios de calibração, tanto na área de abrangência do feixe primário quanto fora dele, por meio da técnica de espectroscopia gama de alta resolução. O que possibilita avaliar se há contribuição desta radiação espalhada no processo de calibração de monitores de radiação gama realizado nesses laboratórios. 1.2.1. RELEVÂNCIA A relevância deste trabalho está relacionada à otimização do processo de calibração de equipamentos medidores e identificadores de radiação ionizante que, devido á radiação gama espalhada, influência na calibração, aumentando a incerteza do processo. 23 2. FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA 2.1. LABORATÓRIOS DE CALIBRAÇÃO No Brasil, existem atualmente sete laboratórios credenciados para calibração de instrumentos medidores de radiação ionizante e a demanda deste serviço vem aumentando cada vez mais. Esses laboratórios são rastreados pelo Instituto Nacional de Metrologia, Normalização e Qualidade Industrial (INMETRO), por meio de contínuas calibrações dos padrões nacionais em relação aos padrões internacionais, programas de comparação interlaboratorial e de manutenção de padrões. Laboratórios de calibração são de extrema importância para a calibração de detectores que são utilizados a fim de garantir a segurança radiológica, seja em grandes eventos, em inspeções realizadas pelo orgão fiscalizador Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN), treinamentos, testes, preparação de pessoal, ou em casos de emergencias radiológicas: na súde, na indústia, etc, pois estes precisam apresentar confiabilidade de resposta e medição, o que é alcançado somente no processo de calibração, garantindo as características de detecção. A legislação, hoje, aplicada no Brasil exige que a calibração de equipamentos medidores e identificadores de radiação seja realizada uma vez por ano, tendo em vista a utilização destes equipamentos em campo. (BALTHAR, 2017) 2.1.1. CALIBRAÇÃO DE DETECTORES Devido às propriedades das radiações ionizantes, os resultados das medições devem conter grandezas confiáveis e correspondentes para cada área de aplicação e uso das radiações ionizantes. O que é difícil de obter devido à quantidade de grandezas para radiações ionizantes utilizadas nas inúmeras aplicações e à ampla gama de radiações e energias produzidas pelos diversos radioisótopos e dispositivos geradores de radiações. Os detectores utilizados em campo sofrem mudanças em seu funcionamento e, por isso, precisam ser calibrados, a fim de garantir a manutenção de suas características de resposta e confiabilidade de medição. 24 A calibração de detectores é feita comparando suas características de medição com equipamentos padrões, sob condições controladas que são estabelecidas nos laboratórios da rede de calibração, ou seja, a base de qualquer calibração é um padrão de referência calibrado por um laboratório nacional credenciado, o que permite caracterizar um determinado feixe de radiação em condições bem controladas de distância, temperatura, pressão, etc. Como a calibração de detectores é realizada por meio de feixes de radiação e energias especificas e conhecidas, a utilização de um detector para condições diferentes daquelas em que foi calibrado somente deve ser feita utilizando fatores de conversão adequados (TAUHATA, 2013). Basicamente a calibração significa configurar o padrão de referência e o equipamento a ser calibrado no feixe e fazer uma medida de comparação (PTW, 2016). 2.1.2. PADRÕES RADIOATIVOS GAMA PARA CALIBRAÇÃO Na espectrometria de raios gama com detectores de germânio de alta resolução, a escala de altura de pulso deve ser calibrada em energia de raios gama, para que os vários fotopicos no espectro possam ser devidamente identificados. Em muitas aplicações os raios gama que aparecem em um espectro já são conhecidos e seus fotopicos correspondentes são facilmente identificados. Porém existem aplicações, nas quais os raios gama presentes nos espectros são desconhecidos, pois não apresentam uma calibração em energia conhecida. Nestes casos, energias de fontes de calibração gama são usadas separadamente para fornecer energias conhecidas no espectro. A calibração envolve o uso de fontes padrão emissoras de radiação gama com energias dentro da faixa de energia de interesse de trabalho ou uma fonte padrão com várias energias dentro da faixa de interesse, que serão medidas no espectro a ser analisado. Nesse aspecto, torna-se útil ter vários fotopicos de calibração em pontos distintos ao longo da faixa de energia medida para controlar essas não linearidades. A precisão do centróide (ponto de maior contagem de um fotopico referente ao centro da distribuição de contagens da energia, FIG. 2.20) de um fotopico em um espectro de altura de pulso faz com que sua localização dependa da resolução do sistema do espectrômetro e de sua estabilidade no tempo de medição (KNOLL, 1999).25 2.1.3. RADIAÇÃO DE FUNDO – BACKGROUND (BG) Por causa da radiação cósmica que irradia constantemente a atmosfera terrestre e a presença de radioatividade natural no meio ambiente, todos os detectores de radiação registram algum sinal de fundo, o que denominamos radiação de fundo ou simplesmente background (BG). A natureza desta medição varia com o tamanho, tipo de detector e com a extensão da blindagem que pode, ou não, ser colocada em seu entorno. A taxa de contagem do BG pode ser tão alta quanto milhares de contagens por segundo para cintiladores de grande volume e para algumas contagens por dia em algumas aplicações, pois a magnitude do fundo determina o nível mínimo de radiação detectável, e se torna mais relevante nas aplicações que envolvem fontes de radiação de baixa atividade. No entanto, a maioria dos detectores de radiação são fabricados com algum grau de blindagem externa para efetuar uma redução no nível de BG medido. A importância dos componentes do BG muda muito com a circunstância. Nos detectores de raios gama sem blindagem, o componente do raio cósmico é predominante. Quando a blindagem é significativa, tanto o fluxo cósmico quanto o BG causados por fontes ambientais de raios gama são diminuídos e a presença natural de radioniclídeos nos materiais estruturais e de proteção ao redor do detector se tornam uma fração importante. O comportamento do BG, em uma série de detectores de grande volume de germânio que possui blindagem, como mostrado na FIG. 2.1, é composto por uma contribuição de 30% da radiação cósmica, 60% da presença de radionuclídeos nos materiais de proteção e 10% de radioatividade dentro do próprio detector e de fontes não identificadas. O critério de seleção se baseia em escolher um tamanho de detector que maximize a proporção de S 2 /B, na qual: S é a taxa de contagem devido a fonte; e B é a taxa de contagem devido ao BG. Esta mesma configuração pode ser usada para outros parâmetros operacionais, como o nível de discriminação, para um experimento de contagem de baixo nível (KNOLL, 1999). 26 FIG. 2.1: Blindagem de um detector de germânio para diminuição de BG (KNOLL, 1999) 2.2. ATENUAÇÃO DA RADIAÇÃO GAMA A diminuição da intensidade da radiação gama ocorre em função de suas interações com o material absorvedor. As principais interações da radiação com a matéria ocorrem como: efeito fotoelétrico, efeito Compton e produção de pares. A atenuação da energia das radiações ocorre exponencialmente em função da espessura do material absorvedor, que quanto mais espesso menor é a energia da radiação que deixa o material após atravessá-lo (se atravessá-lo). Entretanto, quanto maior a energia dos fótons da radiação incidente, menor será seu comprimento de onda, consequentemente maior é sua capacidade de penetração, embora também aumente a probabilidade das interações ocorrerem, pois a radiação se propaga por uma distância maior e consequentemente, interage mais. Matematicamente, a atenuação da radiação é representada pela EQ. (2.1): I = I0e −μx EQ. (2.1) Na qual: I0 é a intensidade da radiação incidente; I é a intensidade da radiação que emerge do material; x é a espessura do material absorvedor; e μ é o coeficiente de atenuação linear total em relação à probabilidade dos fótons serem absorvidos. (TAUHATA, 2013) 27 2.3. DECAIMENTO RADIOATIVO O esquema de decaimento de um radionuclídeo é a forma gráfica de representar todas as transições e estados excitados do núcleo, com os valores de parâmetros que os caracterizam. O esquema de decaimento do 60 Co, onde estão definidos seus valores da meia vida, as energias e as meia vidas dos estados excitados, as transições beta e gama, e as intensidades relativas de cada radiação emitida, é mostrado na FIG. 2.2. As transições, beta são associadas ao núcleo pai, isto é, se emitidas pelo 60 Co denominam-se de radiações beta do 60 Co. Enquanto as transições gama são oriundas das transições do núcleo filho (ex: 60 Ni) e denominam-se radiações gama do núcleo pai, ou seja, do 60 Co. A ocorrência mais comum de emissão de raios gama é em desintegração radioativa. FIG. 2.2: Esquema de decaimento do 60 Co (LARAWEB, 2017) Os esquemas de decaimento apresentados são dos radionuclídeos de interesse para a realização deste trabalho. Para estabilizar um núcleo excitado que possui excesso de nêutrons, ocorre o processo de desintegração do tipo beta menos (β - ). Se o excesso for de prótons podem ocorrer três processos para estabilizá-lo, são eles: desintegração beta mais (β + ), captura eletrônica e desintegração alfa (α) para núcleos pesados, com excesso de 2 prótons e 2 nêutrons ao mesmo tempo. A FIG. 2.3, apresenta a desexcitação nuclear completa do átomo de l37 Cs por β - (estado fundamental) gerando um átomo de 137 Ba no estado excitado, que por sua vez emite um raio gama com energia de 661,6 keV. 28 FIG. 2.3: Esquema de decaimento do 137 Cs (LARAWEB, 2017) 2.4. SÉRIES RADIOATIVAS NATURAIS Existem na natureza elementos radioativos que realizam transmutações ou desintegrações sucessivas, até que seu núcleo atinja a estabilidade, ou seja, após um decaimento radioativo o núcleo ainda não possui uma organização interna estável, sendo assim, ele realiza outra transmutação, e se mesmo assim não conseguir, prossegue realizando transmutações até que atinja o equilíbrio. Os radionuclídeos emitem radiações dos tipos alfa, beta e/ou gama, em cada decaimento, e cada novo núcleo é mais organizado que o anterior ou até mesmo um núcleo estável. Essas sequências de núcleos são as chamadas séries radioativas. Existem apenas três séries ou famílias radioativas naturais, são elas: série do Urânio, série do Actínio e serie do Tório e todas terminam em isótopos de chumbo estáveis (CARDOSO, 2017). A série de interesse para a realização deste trabalho é a série do Tório. Na FIG. 2.4, estão apresentados os filhos do 232 Th mensurados, pois as energias de suas desintegrações contribuíram nos espectros de caracterização do ambiente, porém, existem em algumas transições elementos que não são mostrados na FIG.. 29 FIG. 2.4: Série radioativa do 232 Th (ELABORAÇÃO PRÓPRIA, 2018) 2.5. GRANDEZAS (DEFINIÇÕES) Para um melhor entendimento se faz necessário a definição de algumas grandezas. 2.5.1. GRANDEZA DE RADIOATIVIDADE Grandezas de radioatividade são grandezas associadas às transformações que ocorrem em materiais radioativos (LNMRI, 2011). 2.5.1.1. ATIVIDADE (A) É o quociente dN/dt, de uma quantidade de núcleos radioativos num estado de energia particular, onde dN é o valor esperado do número de transições nucleares espontâneas deste estado de energia no intervalo de tempo dt, dado pela EQ. 2.2. Sua unidade no Sistema Internacional (SI) é denominada Becquerel (Bq=s -1 ) (LNMRI, 2011). A = dN dt EQ. (2.2) 30 2.5.2. GRANDEZAS DOSIMÉTRICAS Grandezas dosimétricas são produtos das grandezas radiométricas que estão associadas com o campo de radiação e dos coeficientes de interação que caracterizam os processos de interação da radiação com a matéria (LNMRI, 2011). 2.5.2.1. KERMA NO AR INCIDENTE (Ka,i) É o kerma no ar no eixo central do feixe incidente à distância foco-superfície da pele, ou seja, no plano de entrada da pele. Inclui apenas o feixe primário incidente no paciente ou simulador e nenhuma radiação retroespalhada. Sua unidade no SI é denominada J.kg -1 = Gray (Gy) (LNMRI, 2011). 2.5.2.2. DOSE ABSORVIDA (D) É o quociente de dƐ por dm, onde dƐ é a energia média depositada pela radiação ionizante na matéria de massa dm, num ponto de interesse, dada peça EQ. 2.3.Sua unidade no SI é denominada Gray (Gy=Jkg -1 ) (LNMRI, 2011). 𝐷 = 𝑑Ɛ 𝑑𝑚 EQ. (2.3) 2.5.2.3. DOSE EQUIVALENTE (HT) É o valor médio da dose adsorvida DT,R num tecido ou órgão T, obtido sobre todo o tecido ou órgão T, devido à radiação R, dada pela EQ. 2.4. Sua unidade no SI é denominada Sievert (Sv = J Kg -1 ) – norma CNEN NN 3.01 (LNMRI, 2011). HT = WR . DT,RR EQ. (2.4) Onde WR é o fator de peso da radiação R. 31 2.5.2.4. DOSE EFETIVA (E) É a soma ponderada das doses equivalentes em todos os tecidos ou órgãos do corpo, dada pela EQ. 2.5. Sua unidade no SI é denominada Sievert (Sv = J Kg -1 ) (LNMRI, 2011). 𝐸 = 𝑊𝑇𝐻𝑇𝑇 EQ. (2.5) Onde WT é o fator de peso para o tecido T e HT é a dose equivalente a ele atribuída. 2.5.3. GRANDEZAS OPERACIONAIS DE RADIOPROTEÇÃO Grandezas operacionais de radioproteção são aquelas definidas para uso nas práticas de monitoração de área e monitoração individual. A existência destas grandezas deve-se ao fato de que as grandezas limitantes não são mensuráveis ou facilmente estimáveis (LNMRI, 2011). 2.5.3.1. EQUIVALENTE DE DOSE AMBIENTE H*(d) É o valor do equivalente de dose em um ponto de um campo de radiação, que seria produzido pelo correspondente campo expandido e alinhado na esfera ICRU na profundidade d, no raio que se opõe ao campo alinhado (LNMRI, 2011). 2.5.3.2. TAXA EQUIVALENTE DE DOSE AMBIENTE Ḣ*(d) É o equivalente de dose ambiente por unidade de tempo (Ḣ*(d) = H*(d)/t), esta grandeza é expressa pelos IRP com cintiladores de NaI(Tl) e LaBr3(Ce), utilizados neste trabalho. 32 2.5.4. RELACÃO ENTRE Ka,i E H*(d) Para rotina de calibração, o kerma no ar incidente (Ka,i) é medido em um ponto no ar ao qual o Equivalente de dose ambiente H*(10) é o mesmo, sendo então multiplicado por um fator de conversão, dado pela EQ. 2.6, para urna energia E adequada do fotón ou elétron. (LIMA, 2017). Ef,e = H∗ 10 Ka,i EQ. (2.6) 2.6. DETECTOR DE RADIAÇÃO GAMA Detectores de radiação são dispositivos que, quando colocado em um meio onde exista um campo de radiação gama é sensível a sua presença, identificando-a. São vários os processos aos quais diferentes radiações podem interagir com o meio material utilizado, seja para medir ou indicar características dessas radiações. Dentre esses processos, destacam-se, por serem os mais utilizados os que envolvem: geração de cargas elétricas; geração de luz; sensibilização de películas fotográficas; criação de traços (buracos) no material; geração de calor; e alterações da dinâmica de alguns processos químicos. Normalmente um detector de radiação é constituído de um elemento ou material sensível à radiação e de um sistema que transforma esses efeitos em um valor relacionado a uma grandeza de medição dessa radiação (TAUHATA, 2013). 2.6.1. DETECTORES CINTILADORES A utilização de materiais cintiladores em detectores de radiação é uma técnica antiga, porém até hoje continua sendo uma das mais usadas para detecção e espectroscopia das radiações. Os materiais cintiladores apresentam algumas características que os tornam ideal para cintilação, que são: a transformação de toda energia cinética da radiação incidente ou dos produtos da interação em luz detectável; a luz produzida é proporcional à energia depositada; 33 é transparente ao comprimento de onda da luz visível que produz; tem boa qualidade ótica, com índice de refração próximo ao do vidro (aprox. 1,5); é disponível em peças grandes que servem para construção de detectores; e é facilmente moldável e/ou usinável para construção de geometrias adequadas de detectores. Embora não seja fácil encontrar um material com todas essas características, alguns materiais as reúnem (TAUHATA, 2013). 2.6.1.1. FOTOMULTIPLICADORA Um dispositivo essencial para a utilização de detectores cintiladores é a fotomultiplicadora, que transforma os sinais luminosos produzidos pela radiação, que normalmente são muito fracos, em sinais elétricos com intensidade suficiente para processamento em um sistema de contagem ou de espectroscopia. O esquema de uma fotomultiplicadora na qual os dois principais elementos são o fotocatodo e a estrutura de multiplicação de elétrons é apresentado na FIG. 2.5. O fotocatodo acoplado ao detector onde ocorre a cintilação (cristal detector) tem a função de transformar em elétrons os sinais luminosos produzidos pela interação com a radiação. Como, os fótons produzidos no cristal por uma interação são apenas algumas centenas, o número de elétrons gerados pelo fotocatodo é pequeno, em função disso, o sinal gerado é tão pequeno que não consegue ser processado. O número de elétrons produzidos no fotocatodo pelos fótons é então multiplicado pelo conjunto de dinodos que são dispostamente arranjados e funcionam como elementos de multiplicação nos quais o elétron que sai de um dinodo é acelerado para o dinodo seguinte, ganhando energia, e ao colidir com a superfície do próprio, arrancam um maior número de elétrons que são atraídos e acelerados para o próximo dinodo e assim sucessivamente. Um conjunto típico de dinodos consegue a multiplicação por um fator de 10 5 a 10 6 , com a produção de 10 7 a 10 9 elétrons, carga essa que ao ser coletada pelo anodo pode gerar um pulso de tensão. O fenômeno de multiplicação de elétrons é também conhecido como emissão secundária (TAUHATA, 2013). 34 FIG. 2.5: Elementos básicos de uma válvula fotomultiplicadora (KAKOY, 2013) 2.6.1.2. EFICIÊNCIA DE CINTILAÇÃO A eficiência de um cintilador é definida como sendo a fração da energia de todas as partículas incidentes que são transformadas em luz visível. Existem várias interações da radiação com o material cintilador com transferência de energia e a desexcitação não ocorre por meio da emissão de luz, mas sim sob a forma de calor (TAUHATA, 2013). 2.6.1.3. EMISSÃO DE LUZ EM MATERIAIS CINTILADORES INORGÂNICOS O mecanismo de cintilação em materiais inorgânicos depende dos estados de energia definidos pela rede cristalina do material. Os elétrons, dentro dos materiais isolantes ou semicondutores, podem ocupar apenas algumas bandas de energia. A banda de valência é representada pelos elétrons essencialmente ligados aos sítios da rede cristalina, enquanto que a banda de condução é representada pelos elétrons mais energéticos que migram livremente através do cristal, e a banda proibida é representada pelos elétrons de energia intermediária, porém nessa banda não deveriam existir elétrons. Introduzindo determinadas substâncias no cristal, são criados, dentro da banda proibida, sítios especiais na rede cristalina, como apresentado na FIG. 2.6. (TAUHATA, 2003) 35 FIG. 2.6: Estrutura de bandas de energias em um cintilador cristalino ativado (TAUHATA, 2013) Os elétrons da banda de valência do material principal do detector podem receber energia da radiação e, em função dessa energia adicional ocupam os níveis metaestáveis de sua banda proibida e, ao se desexcitarem essa energia pode excitar os elétrons do ativador, e ao se desexcitarem retornam aos níveis de valência, emitindo a energia referente à diferença dos níveis, na forma de fótons, que assim, se propagam pela estrutura cristalina. A produção dos fótons é proporcional à energia da radiação, e a eficiência de detecção varia conforme radiação e material utilizado como cintilador (TAUHATA, 2013). 2.6.2. DETECTORES SEMICONDUTORES Os detectores semicondutores são dispositivos de estado sólido que funcionam de modo que os elétrons e íons não são os transportadoresde carga, como nos balcões de gás, mas sim, elétrons e lacunas. Atualmente, os detectores semicondutores de melhor performance são feitos de silício e germânio. A principal vantagem dos detectores semicondutores, em comparação a outros tipos de medidores de radiação, é a sua melhor resolução em energia: a capacidade do detector de discriminar as energias dos fótons em um espectro de multiplas energias. Outras vantagens: resposta linear (altura de pulso x energia dos fótons) em vasto alcance de energia; maior eficiência para um determinado tamanho, devido ao sólido de alta densidade, em relação ao gás; possibilidade de configurações geométricas especiais; crescimento rápido do pulso (em relação aos medidores à gás); capacidade de operar no vácuo; insensibilidade a campos magnéticos. 36 As propriedades de um detector semicondutor dependem não somente do tipo do material utilizado, Si ou Ge, mas também do modo como o semicondutor é moldado e tratado. Tipo, tamanho, forma e tratamento do cristal, exercem um papel importante na operação e no desempenho do detector (TSOUFANIDIS, 1995). 2.6.2.1. DETECTORES UTILIZANDO MATERIAIS SEMICONDUTORES Em materiais cristalinos, existem três bandas de energia em relação à condutividade de elétrons, são elas: a banda de valência, de energia mais baixa, onde os elétrons se encontram em um estado não excitado; a banda de condução, onde os elétrons migram livres pelo cristal; e a banda proibida, onde os elétrons não podem permanecer. Regiões apresentadas na FIG. 2.7. A largura em energia da banda proibida caracteriza os materiais, isolante, semicondutor e condutor. Quando a largura de banda é grande (maior que 5 eV), o material é um isolante, no qual os elétrons têm pouca possibilidade de alcançar a banda de condução e, o material disponibiliza uma alta resistência a passagem de corrente. Quando a largura da banda é pequena, o material é um condutor, no qual até mesmo a agitação térmica a temperatura ambiente faz com que os elétrons tenham energia para alcançar a banda de condução. E em alguns casos quando a energia da banda proibida não é nem tão grande nem tão pequena, (da ordem de 1 eV), o material é um semicondutor, no qual em algumas situações fazem com que os elétrons hajam de modo a alcançar a banda de condução e o material se comporta como condutor (TAHUATA, 2013). FIG. 2.7: Estrutura de bandas em um material (TAHUATA, 2013). 37 2.6.3. JUNÇÃO PN Nos detectores semicondutores, o campo elétrico é definido por um processo que depende das propriedades dos semicondutores tipo n e p, o qual pode ser chamado junção p-n. Um semicondutor do tipo n tem excesso de portadores de elétrons e um semicondutor do tipo p tem excesso de lacunas. Se um semicondutor do tipo p e um tipo n se unem, os elétrons e as lacunas se movem por dois motivos, são eles: ambos se moverão de áreas de alta concentração para áreas de baixa concentração, difusão; e sob influência de um campo elétrico, ambos se moverão em direções opostas, pois sua carga é negativa (elétron) e positiva (lacuna). Sejam dois semicondutores, tipo-p e tipo-n em contato, sem campo elétrico externo, como apresentado na FIG. 2.8 (a), o semicondutor tipo n tem alta concentração de elétrons e o tipo p tem alta concentração de lacunas. Os eletrons se difundirão do tipo n para o tipo p e as lacunas se difundirão na direção oposta. Essa difusão gera um equilíbrio de concentrações de elétrons e lacunas, porém altera o equilíbrio da carga. Depois que o equilíbrio é estabelecido, a diferença de potencial entre os dois tipos p e n constitui uma junção p-n. O potencial V, na FIG. 2.8 (b) envolve as concentrações de elétron-lacuna e quando uma tensão externa Vb é aplicada com o polo positivo conectado ao n, o potencial total através da junção torna-se Vo + Vb. O que denomina-se polarização reversa (TSOUFANIDIS, 1995). FIG. 2.8: (a) Uma junção p-n sem tensão externa. (b) Uma tensão inversa aplicada externamente, aumentando o potencial e a profundidade x com campo elétrico existente (TSOUFANIDIS, 1995) 38 2.6.4. REGIÃO DE DEPLEÇÃO A junção de uma região n com uma região p provoca inicialmente o transporte das cargas negativas para a região p, tendo como resultado a criação de uma região com carga líquida negativa na região p e uma região com carga líquida positiva na região n, evitando novos transportes e criando equilíbrio energético na região, mesmo que sem equilíbrio de carga. Essa região de desequilíbrio de carga é chamada região de depleção e se estende por toda junção, sendo responsável pela aceitação do transporte de cargas em um único sentido. As cargas formadas nessa região pela interação com a radiação são rapidamente coletadas, sendo esse o verdadeiro volume ativo do detector (TAUHATA, 2013). 2.6.5. DETECTOR HPGe (GERMÂNIO DE ALTA PUREZA) Os detectores de germânio são produzidos pelo processo de deriva de lítio, e recebem a designação Ge(Li). Eles ficaram disponíveis no mercado, no início da década de 1960 e serviram como detector de germânio de grande volume por duas décadas. A grande disponibilidade de germânio de alta pureza no início dos anos 80 proporcionou uma alternativa à derivação de lítio, e os fabricantes descontinuaram a produção de detectores Ge(Li) a favor dos detectores tipo HPGe (KNOLL, 1999). A principal vantagem dos detectores HPGe contra os de Ge(Li) é que o HPGe pode ser armazenado e mantido em temperatura ambiente e resfriado até a temperatura do nitrogênio líquido (77 K) somente quando em uso, já o detector Ge(Li) deve ser mantido continuamente resfriado. O resfriamento do detector, quando em uso, se faz necessário pois o germânio tem um espaço de energia parcialmente estreito e a temperatura ambiente ou maior a uma corrente de vazamento devido aos transportadores de carga termicamente gerados, induz ruído que destroi a resolução em energia do dispositivo (TSOUFANIDIS, 1995). Em geral, as características de desempenho importantes, como eficiência de detecção e resolução de energia são basicamente idênticos aos detectores Ge(Li) e HPGe de mesmo tamanho (KNOLL, 1999). Os detectores de germânio são fabricados em varias geometrias, oferecendo assim, dispositivos adaptáveis às necessidades específicas de medição (TSOUFANIDIS, 1995). 39 Os detectores HPGe são universalmente equipados com um bloqueio de alta tensão, a menos que tenha atingido uma temperatura baixa, a alta tensão não pode ser aplicada. Esse bloqueio se faz necessário pois qualquer aplicação impensada de alta tensão pode levar a uma alta corrente de vazamento que certamente destruirá o FET (dentro do criostato) de entrada do pré-amplificador (parte do pacote criostático do HPGe) (KNOLL, 1999). 2.6.5.1. HPGe COAXIAL Um detector com volume ativo ideal para a espectroscopia de raios gama, é construído em geometria cilíndrica ou coaxial, como apresentado na FIG. 2.10, no qual possui um eletrodo na superfície exterior de um longo cristal cilíndrico de germânio e uma conexão cilíndrica move o núcleo do cristal colocando em contato sobre a superfície interna. Uma vantagem do coaxial é a geometria que, com um diâmetro interno pequeno, permite a fabricação de detectores de grande volume ativo com capacitância inferior a que seria possível na geometria planar. Uma configuração em que apenas parte do núcleo central é removido e o eletrodo externo é estendido sobre uma extremidade plana do cristal cilíndrico, é apresentada na FIG. 2.9, e é chamada configuração coaxial fechada. A configuração fechada é a mais usual para os detectores HPGe, já que sobre uma geometria coaxial evita as complicações com correntes de fuga na superfície frontal. Além disso, essa configuração fornece uma superfície frontal plana que serve como janela de entrada para radiações pouco penetrantes, pois é constituídade um fino contato elétrico. Expandindo o canal central para se aproximar da superfície frontal e manter as linhas de campo perto, alguns fabricantes arredondam os cantos frontais do cristal e do buraco para ajudar a eliminar as regiões de campo baixo. Os detectores HPGe coaxiais também estão disponíveis em configurações em que a caixa é adaptada para permitir o acesso externo ao canal central, sendo assim, pequenas fontes podem ser colocadas no interior do poço para medidas as quais a fonte está quase toda rodeada pelo germânio tornando alta a eficiência de detecção (KNOLL, 1999). 40 FIG. 2.9: (Superior – corte transversal de um cristal cilindrico): três formas de detectores coaxiais de grande volume. (Inferior - seções transversais perpendiculares ao eixo cilíndrico do cristal): O material do HPGe pode ser de alta pureza tipo p ou n (KNOLL, 1999). 2.6.5.2. CRIOSTATO E RECIPIENTE PARA ARMAZENAMENTO DE NL2 Devido a pequena largura de banda proibida (0,7 eV), operações com detectores de germânio de qualquer tipo, á temperatura ambiente, é utópico, o que resultaria em uma grande corrente de vazamento termicamente induzida. Em vez disso, os detectores de germânio precisam ser refrigerados para reduzir a corrente de vazamento ao ponto em que o ruído associado não estrague sua ótima resolução de energia. A temperatura é reduzida a 77 K, como dito anteriormente, por meio de um recipiente para armazenamento (dewar) termicamente isolado. O detector deve ser encapsulado em um criostato a vácuo com o objetivo de inibir a condutividade térmica entre o cristal e o ar circundante, uma janela de extremidade fina normalmente está localizada perto do cristal a fim de minimizar a atenuação dos raios gama antes de entrarem em contato com o germânio. Para evitar a necessidade de reabastecimento do dewar com uma freqüência maior do que semanal, sua capacidade é de cerca de 30 litros. Devido à possível condensação de gases de impurezas na superfície do detector, existe uma vantagem em se determinar condições de alto vácuo no criostato. Vazamento de vapor de água e gases por meio dos selos de vácuo imperfeitos é a causa mais comum de defeito em 41 detectores de germânio operados por longos períodos de tempo. A contaminação superficial leva a aumentos na corrente de vazamento do detector, eventualmente prejudicando sua resolução em energia, por isso é importante dar atenção ás técnicas de vedação a vácuo que podem manter a corrente de fuga em picoamperes, necessária para preservar as especificações de performance originais do detector. A existência de água e de outros contaminantes nos arredores do detector, são mais relevantes quando o detector é aquecido até a temperatura ambiente. Por esse motivo, é aconselhavel manter os detectores de germânio, como mostra FIG. 2.10, constantemente à temperatura do nitrogênio líquido como precaução e para assegurar uma vida útil mais longa (KNOLL, 1999). FIG. 2.10: Detector de germânio de alta pureza (ELABORAÇÃO PRÓPRIA, 2018) 2.6.6. CAMADA MORTA O volume ativo de um detector de germânio é basicamente a região entre os contatos n+ e p+. Porém, esses contatos podem ter espessuras consideráveis e podem representar uma camada morta na superfície do cristal por meio da qual a radiação incidente deve atravessar. Para raios gama com cerca de 200 keV de energia ou mais, a atenuação em tais camadas normalmente é insignificante, e a eficiência de detecção dos raios gama não é afetada pela existência da camada morta. Porém, se raios gama ou raios X de energias menores precisarem 42 ser medidos, deve ser evitada a existência de camadas dessa espessura com a finalidade de se evitar a atenuação. A camada de superfície morta em detectores de germânio pode sofrer lenta variação ao longo de períodos de tempo devido à formação dos canais de superfície, nos quais o campo elétrico e a eficiência de coleta de cargas são reduzidos. Por isso, é recomendável que as medidas de eficiência sejam repetidas periodicamente, principalmente em energias de raios gama menores, onde esses efeitos serão mais relevantes (KNOLL, 1999). 2.6.7. TEMPO MORTO Na maioria dos sistemas de detecção, há um tempo mínimo que separa dois eventos para que sejam gravados como dois pulsos distintos. Em alguns casos, a limitação desse tempo é determinada por processos do próprio detector e, em outros casos, essa limitação pode surgir por conta da sua eletrônica associada. Esta separação de tempo mínimo é denominada tempo morto, ou tempo de resolução do sistema de contagem. A FIG. 2.11 apresenta o comportamento de dois diferentes tipos de tempo morto para detectores de radiação. (KNOLL, 1999). FIG. 2.11: Comportamento de dois tipos de tempo morto para detectores de radiação (KNOLL, 1999). O tempo morto consiste no tempo necessário para a formação de um pulso no detector e para processamento de seu sinal por meio do (pré amplificador – amplificador – discriminador – escalador) ou (préamplificador – amplificador – MCA). 43 Por conta do tempo morto, pode acontecer de alguns fótons não serem processados pelo detector, não produzindo pulsos. Os pulsos não são produzidos pois o detector estará "ocupado" com a formação de um sinal gerado pelos fótons que chegaram antes. A perda de contagem de fótons é especialmente importante no caso de altas taxas de contagem. Obviamente, a taxa de contagem deve ser corrigida pela perda de contagens devido ao tempo morto (TSOULFANIDIS, 1995). 2.6.8. FATORES QUE INFLUENCIAM NAS MEDIÇÕES São diversos os fatores que influenciam nas medições de radiação e que devem ser considerados. Seja uma fonte de partículas colocada a uma dada distância de um detector que está conectado a um sistema de contagem de pulsos, como mostra FIG. 2.12. (TSOUFANIDIS, 1995). FIG. 2.12: Fonte isotrópica pontual contada por um sistema de contagem do tipo pulso (TSOUFANIDIS, 1995). Admitindo que a taxa de contagem r tenha sido corrigida tanto para o tempo morto quanto para a radiação de fundo, se assim necessárias. A relação entre r medido e S é definida pela EQ. 2.7: r = f1f2f3 … fnS EQ. (2.7) 44 Na qual S é o número de partículas emitidas por segundo pela fonte; r é o numero de partículas registradas por segundo pelo detector; e f os fatores que representam os efeitos do arranjo experimental das medição, e que podem ser agrupados em três diferentes categorias. Efeitos de geometria: referente ao tamanho e forma da fonte (ponto, feixe paralelo, disco, retangular); da abertura do detector (cilíndrica, retangular, etc.); e da distância entre a fonte e o detector. Efeitos de origem: referente ao tamanho e a forma como a fonte é feita podendo ter efeito na medida. Se a fonte é de material sólido ou depósito fino evaporado em folha de metal pode fazer diferença. O efeito da espessura da fonte é diferente para partículas carregadas, gammas e nêutrons. Efeitos do detector: referente ao tamanho e a espessura da janela do detector que determinam quantas partículas entram no detector e a quantidade de energia por elas perdidas, enquanto penetram a janela; e as partículas que entram no detector que não serão necessariamente contadas (TSOUFANIDIS, 1995). Os efeitos acima citados são de extrema importância para o entendimento das análises das medições obtidas na realização deste trabalho, e por este motivo, serão discutidas separadamente. 2.6.8.1. EFEITO GEOMETRICO A geometria pode afetar a medida de duas formas. São elas: quando o meio entre a fonte e o detector pode ser espalhado e também pode absorver algumas partículas; e quando o tamanho e forma tanto da fonte quanto do detector e a distância que os separa determinam a fração de partúculas que interagem no detector e tem a possibilidade
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