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Instituto de Química e Geociências da Universidade Federal de Pelotas Curso de Química e Química Industrial Química Nuclear (Parte I) (Versão 2010/1) Prof. Dr. rer. nat. W. Martin Wallau (Dipl.-Chem.) � � � � Índice vÍndice � xÍndice de Figuras � xxiÍndice de Tabelas � xxivÍndice de Equações � xxviiiÍndice dos Esquemas � 11. Introdução � 11.1. Avaliação da disciplina � 11.2. Data das aulas � 11.3. Assunto temático da Química nuclear e da Radioquímica � 21.4. Unidades utilizadas na Química e Física nuclear � 21.4.1. Atividade � 21.4.2. Dose de energia � 31.4.3. Dose de íon � 31.4.4. Dose equivalente � 41.4.5. Secção eficaz (ou secção de choque) � 51.4.6. Unidades obsoletas � 62. Desenvolvimento histórico � 62.1. De observações antigas ao descobrimento da radioatividade natural � 142.2. Tipos de radiação e métodos de detecção � 192.3. Do descobrimento do núcleo atômico a sua fissão � 192.3.1. O modelo atômico de Thomson � 202.3.2. Os experimentos de deflexão de Rutherford � 302.3.3. O descobrimento do nêutron � 322.3.4. Reações nucleares e transmutação de elementos � 352.3.5. A fissão nuclear � 392.4. Os tormentos da radioatividade � 443. Isótopos, radioelementos e radionuclídeos � 443.1. Tabela periódica e isótopos � 503.2. Carta de nuclídeos � 604. A radioatividade natural � 604.1. Introdução geral � 604.2. Radionuclídeos naturais � 604.2.1. A origem dos elementos � 654.2.2. Os radionuclídeos primordiais � 664.2.3. Os radionuclídeos radiogênios � 724.2.4. Exposição radioativa pelas radionuclídeos naturais � 784.2.5. O papel do radônio na exposição radioativa natural � 824.3. Radiação cósmica � 824.3.1. Composição da radiação cósmica � 854.3.2. A descoberta da radiação cósmica � 884.3.3. A identificação da radiação cósmica � 894.3.4. Radiação cósmica e a descoberta de partículas elementares � 935. Estabilidade e transmutação de nuclídeos � 935.1. Observações empíricas � 955.2. Localização dos nuclídeos estáveis na carta de nuclídeos � 965.3. Os números mágicos e o modelo de camadas � 985.4. Defeito de massa e energia de ligação de nucleons média � 1035.5. O modelo da gotinha � 1085.6. Energia e lei da desintegração radioativa � 1085.6.1. Energia de desintegração radioativa � 1095.6.2. Cinética da desintegração radioativa � 1115.6.3. Dependência da desintegração radioativa do estado químico do nuclídeo � 1136. Equilíbrios radioativos � 1136.1. Desintegrações seqüenciais � 1156.2. Equilíbrio radioativo secular � 1176.3. Equilíbrio radioativo transiente � 1196.4. Não-equilíbrio � 1196.4.1. Meia vida do nuclídeo mãe e do nuclídeo filha semelhante � 1206.4.2. Meia vida do nuclídeo mãe menor que a do nuclídeo filha � 1216.5. Desintegração ramificada � 1226.6. Desintegrações sucessivas � 1247. Os tipos de desintegração � 1247.1. Exposição geral � 1257.2. Desintegração � 1257.2.1. Energia e esquema da desintegração � 1287.2.2. Regra de Geiger – Nuttall � 1307.2.3. Efeito de tunelamento � 1327.3. Desintegração � 1327.3.1. Emissão de partículas - � 1367.3.2. Emissão de partículas + � 1377.3.3. Captura de elétron � 1377.3.4. Regras de seleção para desintegração e � 1407.4. Desintegração � 1407.4.1. Tipos de radiação e regras de seleção � 1427.4.2. Exemplos de esquemas de níveis de energia para diversos tipos de núcleos � 1437.4.3. Isômeros nucleares (Internal Transition) � 1467.4.4. Transição sem radiação � 1467.4.4.1. Elétrons de conversão (Internal Conversion) � 1477.4.4.2. Criação de pares � 1497.4.4.3. Elétrons de Auger � 1507.4.5. Exemplos de espectros observados � 1537.5. Fissão espontânea � 1647.6. Outros tipos de desintegração � 1647.6.1. Shake-off � 1647.6.2. Emissão de prótons e nêutrons � 1657.6.3. Emissão de núcleos pesados (clusters) � 1667.6.4. Desintegrações duplas e múltiplas � 1667.6.5. Desintegrações retardadas � 1678. Medição de radioatividade � 1678.1. Eficiência da contagem de desintegrações � 1708.2. Métodos de medição de radioatividade � 1708.2.1. Métodos elétricos � 1708.2.1.1. Detectores de ionização � 1758.2.1.2. Detectores de semi-condução � 1778.2.1.3. Detectores de cintilação � 1798.2.1.4. Comparação dos detectores elétricos � 1818.2.2. Métodos não elétricos � 1818.2.2.1. Métodos fotográficos � 1838.2.2.2. Detectores dielétricos � 1838.2.2.3. Detectores termoluminescentes � 1838.2.2.4. Detecção de nêutrons � 1848.2.3. Métodos espectroscópicos � 1869. Proteção contra radiação ionizante e dosimetria � 1869.1. Medidas preventivas � 1889.2. Dosimetria � 1889.2.1. Considerações gerais � 1899.2.2. Dosimetro eletrométrico � 1899.2.3. Dosimétros fotográficos, de luminescência e rastos de núcleos � 19310. Interação com a matéria � 19310.1. Propriedades de radiação ionizante � 19410.2. Radiação � 19810.3. Radiação � 20610.4. Radiação � 20610.4.1. Adsorção de radiação e espessura de meio valor � 20910.4.2. Processos de adsorção de radiação e coeficiente de adsorção � 20910.4.2.1. O Efeito Compton � 21110.4.2.2. O efeito fotoelétrico � 21210.4.2.3. Efeito de criação de pares � 21210.4.2.4. Outros processos de adsorção de radiação � 21310.4.2.5. Coeficiente de adsorção para radiação � 21510.5. Nêutrons � 21711. Os efeitos biológicos de radiação ionizante � 21711.1. Observações empíricas no inicio do século 20 � 21911.2. Ação de radiação ionizante e acidentes radiológicos � 21911.2.1. Atuação de radiação ionizante em tecidos biológicos � 22811.2.2. Causas e exemplos de acidentes radiológicas � 23418. Bibliografia � 23418.1. Livros de texto: � 23418.2. Páginas no web: � 23418.2.1. Páginas brasileiras � 23418.2.2. Páginas estrangeiras (inglês ou alemão) � 23518.3. Proteção Radiológica: � 23518.4. Cartas e Tabelas de Nuclídeos: � 23518.5. Calculador de radioatividade � 23518.6. Apostilas (em Alemão) � 23518.6.1. Radioquímica, Química nuclear e Física nuclear � 23618.6.2. Medicina nuclear � 23719. Referências � � � Índice de Figuras 4Figura 1. Fator de qualidade para nêutrons como função da energia. � 7Figura 2. Titus Lucretius Carus (provavelmente 97 – 55 a.C.). � 7Figura 3. Mapa das Minas antigas de Scaptensula., � 7Figura 4. “Doença de Schneeberg”. � 8Figura 5. Schneeberg im Erzgebirge. � 8Figura 6. Georg Agrícola (1494 – 1555), “De Re Metallica” 1556. � 9Figura 7. Tratado de Paracelsus (Theophrastus Bombastos von Hohenheim, 1493 – 1541) de 1567 sobre a Doença de Schneeberg. � 10Figura 8. Martin Heinrich Klaproth (1743-1817) (a), descobriu o urânio como elemento na pechblenda (uranita, UO2) (b). � 10Figura 9. Jöns Jacob Berzelius (1779 – 1848) (a) descobriu o elemento Tório na Torita (Th[SiO4]) (b) � 11Figura 10. Minérios de urânio: (a) Cu(UO2)(PO4)2 ( 10–12 H2O (Torbernita); (b) Cu(UO2)(OH)4 (Vandenbrandenita) � 11Figura 11. Artigos de consumo contendo urânio. � 12Figura 12. (a) Freiherr Carl Auer von Welsbach; (b) Meia para lampião a gás (Auer-Glühstrumpf). � 12Figura 13. (a) Wilhelm Conrad Röntgen (1845 – 1923); (b) 1ª radiografia da mão de Anna Röntgen., � 13Figura 14. (a) Antoine Henri Bequerel (1852 – 1908); (b) placa fotográfica escurecida pela radiatividade de urânio (a sombra do cruz de malta posicionado entre a placa e o sal de urânio é claramente visível). � 14Figura 15. 1898 Pierre (1859-1906) e Marie Curie (1867-1934). � 14Figura 16. (a) Eletrômetro construído por Pierre Curie; (b) arranjo experimental para determinação da condutividade do ar. � 15Figura 17. Comportamento de radiação a, b e g num campo elétrico (pólo negativo no lado esquerdo/pólo positivo no lado direito). � 15Figura 18. (a) Joseph John Thomson (1856-1940); (b) arranjo experimental para geração de raios de elétrons (raios catódicos). � 16Figura 19. Charles Thomson Rees Wilson (1869-1959). � 16Figura 20. (a) Câmera de Wilson;(b) principio. � 17Figura 21. Formação de gotas na câmera de Wilson: (a) Ionização de uma moléculapela radiação; (b) formação de gota pela atração das moléculas de água. � 18Figura 22. Traços de radiação , e observados numa câmera de Wilson: (a) radiação com duas energias diferentes; (b) radiação em campo magnético; (c) radiação ; (d) radiação em campo magnético; (e) detecção indireta de radiação . � 18Figura 23. Câmera de Wilson para demonstração de radiação radioativa no Swiss Science Centrum (Technorama) em Winterthur. � 19Figura 24. (a) Robert Millikan (1868 – 1953); (b) arranjo experimental para determinação da carga elementar. � 20Figura 25. Arranjo experimental para geração de raios anódicos (raios de canal).22 � 20Figura 26. Modelo atômica de Thomson (plum pudding model). � 21Figura 27. (a) arranjo experimental para deflexão de partículas (M = microscópio; S = tela luminescente; F = Folha de ouro; R = rádio, T = cano para bomba de vácuo); (b) Ernest Rutherford 1st Baron Rutherford of Nelson (1871 – 1937); (c) Hans Geiger (1882 – 1945); (d) Sir Ernest Marsden (1889 – 1970). � 22Figura 28. Comparação dos modelos atômicos de: (a) Thomson e (b) Rutherford e dos ângulos de deflexão de partículas a previstos e observados. � 22Figura 29. Exemplo de um alvo de área A com 4 centros de deflexão com área . � 24Figura 30. Elemento espacial angular. � 24Figura 31. Decurso de duas partículas defletidas num centro de deflexão S com diferentes parâmetros de impacto bi. � 25Figura 32. Princípio do Experimento de Marsden, Geiger e Rutherford. � 25Figura 33. (a) Secção efetiva diferencial na deflexão de Rutherford; (b) decurso da deflexão de 3Li3+ num núcleo de 28Ni em escala 1 : 3(1012 (para ângulos de deflexão > 140° espera-se aberração do decurso da distribuição de ângulos de Rutherford, mostrando o contato do núcleo alvo e do núcleo projétil). � 26Figura 34. Dependência entre o ângulo polar ( e o ângulo de deflexão . � 27Figura 35. Fluxograma para determinação de um potencial de um centro de deflexão pela adaptação do potencial aos dados experimentais. � 28Figura 36. Deflexão de partículas em ouro, comparação do experimento/teoria. � 29Figura 37. Secção efetiva diferencial como: (a) função do ângulo de deflexão; (b) função da energia do projétil. � 29Figura 38. Ângulo crítico de deflexão de Rutherford. � 31Figura 39. Energia cinética de elétron como função da incerteza x. � 32Figura 40. (a) Sir James Chadwick (1891 – 1974); (b) Detecção experimental de nêutrons por Chadwick em 1932. � 33Figura 41. Arranjo experimental com qual Rutherford observou a reação 14N(,p)17O. � 33Figura 42. A reação 14N(,p)17O observada numa câmera de Wilson. � 34Figura 43. Transmutações de núcleos por reações nucleares de baixa energia. � 36Figura 44. Enrico Fermi (1901 – 1954). � 37Figura 45. (a) Lise Meitner (1878 – 1968); (b) Otto Hahn (1879 – 1968); (c) Fritz Straßmann (1902 – 1980). � 38Figura 46. Bancada do Laboratório de Hahn, Meitner e Straßmann (Reprodução no Deutsches Museum) . � 38Figura 47. Princípio da cristalização fracionada utilizada na separação de bário e rádio. � 39Figura 48. Otto Robert Frisch (1904 - 1979). � 39Figura 49. Esquema da fissão de 235U induzida pela captura de um nêutron térmico. � 40Figura 50. (a) A explosão da primeira bomba atômica em Hiroshima (06/08/1945); (b) Cidade depois do ataque. � 40Figura 51. O desastre de Chernobyl: (a) A usina nuclear destruída em26/04/1986;(b) e (c) impressões da cidade de Pripyat com então 50.000 habitantes evacuada e abandonada depois do acidente (Fotos por volta de 2001)., � 41Figura 52. O acidente de Goiânia em 13/09/1987: (a) documentação da IAEA; (b) queimação típica causada pelo contato com 137Cs., � 41Figura 53. Conseqüências do acidente de Goiânia: (a) Pessoas contaminadas vs. dose recebida; (b) áreas contaminadas. � 42Figura 54. Mapa mostrando as áreas atingidas pelo “fall-out” der 137Cs depois do acidente de Chernobyl. � 42Figura 55. (a) As usinas nucleares Angra I e Angra II; (b) a cidade de Rio de Janeiro 150 km distante. � 43Figura 56. (a) Cidade de Nápoles com o Vesúvio; (b) área atingida pela erupção do Vesúvio em 79. � 44Figura 57. John Dalton (1766 – 1844) � 44Figura 58. William Prout (1785 – 1850). � 45Figura 59. Johann Wolfgang Döbereiner (1780 - 1849). � 45Figura 60. Dmitri Ivanovich Mendeleiev (1843 – 1923). � 45Figura 61. Esboço da Tabela periódica de Mendeleiev. � 45Figura 62. Julius Lothar Meyer (1830 – 1895) � 47Figura 63. Clemens Winkler (1838 – 1904). � 47Figura 64. Henry Moseley (1887 – 1915). � 47Figura 65. (EK()1/2 para os elementos 20Ca-109Mt [(] elementos desconhecidos em 1913; [(] elementos conhecidos em 1913. � 48Figura 66. Frederick Soddy (1877 – 1956). � 49Figura 67. (a) Francis William Aston (1877 – 1945); (b) principio do espectrógrafo de massas de Aston. � 49Figura 68. Espectrogramas de massa de íons com número de massa A = 20 (as massas observadas variam entre 19,9878 e 20,0628 u. � 50Figura 69. Tabela periódica indicando os elementos estáveis e radiativos. � 51Figura 70. Extrato duma carta de nuclídeos. � 52Figura 71. Identificação de isótopos, isótonos, isóbaros e isódiaesferas. � 53Figura 72. Carta de nuclídeos N vs Z. � 54Figura 73. Carta de nuclídeos de Karlsruhe. � 55Figura 74. Extrato da carta de nuclídeos de Karlsruhe. � 60Figura 75. O “Big Bang” e a formação do universo. � 61Figura 76. Gênese de elementos pesados pelo: (a) ciclo CNO; (b) ciclo Mg-Al e ciclo Ne-Na. � 63Figura 77. Gênese de elementos mais pesados A > 56 pela captura de nêutrons seguida de desintegração -: (a) processo lento (s(low)-process); (b) processo rápido (r(apid)-process). � 63Figura 78. Freqüência relativa à 28Si (= 106) dos elementos no sol com a atribuição de processos de formação. � 64Figura 79. Extrato da carta de nuclideos de Karlsruhe com os nuclideos 92Mo, 96Ru, 102Pd, 106Cd e 112Sn ricos em prótons. � 67Figura 80. Família radioativa de tório (4 n). � 67Figura 81. Família radioativa de urânio – actínio (4 n + 3). � 67Figura 82. Família radioativo de urânio – rádio (4 n + 2). � 68Figura 83. Kazimierz Fajans (1897 – 1975) � 69Figura 84. Família radioativo de netúnio (4 n + 1). � 70Figura 85. Centros de cor (centro-F): (a) esquema de centro-F em NaCl; (b) quartzo fumado; (c) instrumentos de laboratório utilizados na preparação de RaCl2 puro. � 71Figura 86. Brometo de rádio (2,7 g) fotografado na própria luz. � 73Figura 87. Areia preta (monazita) em Guarapari – ES. � 75Figura 88. (a) Localização das praias investigadas; (b) Localização das reservas brasileiras de urânio. � 75Figura 89. Morro de Ferro em Minas Gerais. � 77Figura 90. Atividade natural no homem. � 78Figura 91. Dose efetiva anual e sua composição na Alemanha. � 80Figura 92. Contaminação do meio ambiente por rádio: (a) Formação e liberação de radônio; (b) agregação de desagregação de radônio e seus produtos a aerossóis; (c) Variações da concentração de radônio no meio ambiente; (d) concentração de radônio e seus produtos de desintegração no interior de casa como função do tempo e da ventilação � 81Figura 93. Fontes de contaminação em áreas de mineração. � 82Figura 94. (a) Concentração de radônio no ar de solo; (b) Concentração de radônio na água potável. � 83Figura 95. Cascada de partículas elementares induzida pela radiciação cósmica em cima do Piz Buin. � 84Figura 96. Dose de radiação recebida pelo homem devido a radiação cósmica. � 84Figura 97. Exemplos de Aurora boreal: (a) emissão de = 558 nm; (b) emissão de = 630 nm . � 86Figura 98. Eletrômetro de Wulf para determinação de radiação cósmica. � 86Figura 99. Victor Franz Hess (1883 – 1964) na gôndola do balão. � 87Figura 100. Ionização do ar vs. altitude relativa (valores da Tabela 26). � 88Figura 101. Dose efetiva na Europa central como função da altitude. � 88Figura 102. Walter Wilhelm Georg Bothe (1891 – 1957). � 88Figura 103. Werner Kolhörster (1887 – 1946). � 89Figura 104. Hideki Yukawa (1907 – 1981). � 90Figura 105. Os descobridores dos piones (-meson): (a) César Mansueti Giulio Lattes (1924 – 2005);(b) Cecil Frank Powell (1903 – 1961). � 90Figura 106. (a) Observatorio no Pic du Midi de Bigorre; (b) César Lattes no Chacaltaya. � 91Figura 107. Microfotografia dos traços de um + meson (-meson) desintegrando em um muon (-meson) � 91Figura 108. Microfotografia dos traços de um - meson (-meson) resultado da desintegração do núcleo P iniciando a desintegração do núcleo S � 92Figura 109. Desintegração de 0 meson em fótons e cascadas de +, - partículas e fótons. � 93Figura 110. Extrato da carta de nuclídeos mostrando a Regra de Mattauch para os isóbaros 46, 50, 54, 58, 64 e 70. � 94Figura 111. Extrato de carta de nuclideos para: (a) 42Mo, 43Tc e 44Ru; (b) 60Nd, 61Pm e 62Sm. � 95Figura 112. Faixa dos núcleos estáveis e instáveis no plano Z vs. N. � 97Figura 113. Modelo de camadas para núcleos atômicos. � 98Figura 114. Variações da forma de núcleos atômicos: (a) núcleo esférico; (b) núcleo prolato (um eixo prolongado); (c) núcleo oblato (eixo de simetria menor); (d) núcleo triaxial; (e) 294U; (f) 180Hf. � 99Figura 115. Albert Einstein (1879 – 1955). � 101Figura 116. Energia de ligação média de nucleons para os elementos anisótopos. � 101Figura 117. Energia de ligação média em nuclídeos. � 102Figura 118. Energia de ligação média nos nuclídeos leves. � 103Figura 119. Carl Friedrich Freiherr von Weizsäcker (1912 – 2007). � 105Figura 120. Contribuição dos termos L1 (Kondensationsenergie), L2 (Oberflächenenergie), L3 (Coulombenergie) e L4 (Asymmetrie-Energie) do modelo da gotinha á energia de ligação média. � 105Figura 121. Exemplo para energias de ligação e transmutação para nuclídeos com número de massa (A): (a) impar; (b) par. � 106Figura 122. Linha de estabilidade no plano N – Z. � 107Figura 123. As cordilheiras de estabilidade b de nuclídeos no “mar da instabilidade” como função de Z (Protonen) e N (Neutronen). � 107Figura 124. O fim (preliminar) da carta de nuclídeos. � 108Figura 125. Barreira a de energia para a desintegração radioativa. � 110Figura 126. Atividade relativa vs. tempo (em unidades de t½). � 115Figura 127. Acerto de equilíbrio mãe – filha como função da razão t½(1)/t½(2). � 116Figura 128. Equilíbrio secular: (a) Desintegração e formação de nuclídeo filho; (b) Atividade do nuclídeo pai e do nuclídeo filho. � 118Figura 129. Equilíbrio transiente. � 120Figura 130. Não-equilíbrio: Decurso da atividade total para t½(mãe) < t½(filha). � 123Figura 131. Atividades do nuclídeo mãe e dos nuclideos filha para desintegração seqüencial de 218Po. � 126Figura 132. Esquema de desintegração para: (a) 210Po; (b) 212Bi; (c) 212Po � 127Figura 133. Espectro da radiação de 235U. � 129Figura 134. (a) Relação Geiger-Nuttall para as famílias de desintegração (4n + 2), (4n) e (4n + 3); (b) diversos nuclideos par – par; (c) para os isótopos de urânio. � 130Figura 135. Decurso do potencial para desintegração . � 131Figura 136. Decurso da parte real da função de onda para uma partícula com uma barreira de energia retangular. � 132Figura 137. Espectro - de 32P (t½ = 14,3 d). � 133Figura 138. Wolfgang Ernst Pauli (1900 – 1958). � 134Figura 139. direita: Clyde Lorrain Cowan jr. (1919 – 1974); esquerda: Frederick Reines (1918 – 1998). � 135Figura 140. (a) Esboço do principio experimental para detecção do anti-neutrino, (b) esboço do detector usado para detecção do anti-neutrino. � 136Figura 141. Espectro - de 13O (t½ = 8,9 ms). � 139Figura 142. Esquema de desintegração de: (a) 64Cu, (b) 46Sc. � 142Figura 143. Casos extremos para mudança do spin nucelar durante a desintegração . � 143Figura 144. Diagramas dos níveis de energia da desintegração de 208Tl e 209Tl. � 144Figura 145. Extrato da carta de nuclídeos de Karlsruhe mostrando “ilha de núcleos isômeros”. � 145Figura 146. Esquema de desintegração de 234Pa e 234mPa. � 146Figura 147. Esquema de desintegração de 80Br e 80mBr. � 148Figura 148. Esquema de desintegração de 16N. � 149Figura 149. Pierre Victor Auger (1899 – 1993). � 149Figura 150. Florescência de raios-X (a) origem; (b) nomenclatura. � 150Figura 151. Origem do efeito Auger. � 151Figura 152. Esboço de espectro de desintegração com emissão simultânea de elétrons de conversão. � 151Figura 153. Espectro de 137Cs. � 152Figura 154. Esquema de desintegração de 137Cs � 153Figura 155. Espectro de 137Cs. � 154Figura 156. Georgy Nikolayevich Flyorov (1913 – 1990). � 155Figura 157. Núcleos formados (excesso de nêutrons) como produtos de fissão de 235U. � 156Figura 158. Passos da fissão espontânea. � 157Figura 159. Barreia de potencial para fissão espontânea no modelo de gotinha. � 158Figura 160. Tempo de meia vida para fissão espontânea de núcleos par – par como função do parâmetro de fissibilidade Z2/A. � 159Figura 161. Extrato da carta de nuclídeos de Karlsruhe, mostrando os nuclídeos de Pu, Am, Cm e Bk como isômeros de fissão espontânea (sf). � 160Figura 162. Barreia de potencial para fissão espontânea no modelo de gotinha modificado (barreira dupla). � 160Figura 163. Distribuição de massa dos produtos da fissão espontânea de 257Fm. � 161Figura 164. Distribuição de massa dos produtos da fissão de 257Fm induzido por nêutrons térmicos. � 162Figura 165. Distribuição de massa dos produtos da fissão de: (a) 242Cm; (b) 250Cm e 250Cf. � 163Figura 166. Rendimento de fissão induzida para 206Pb e 226Ra. � 164Figura 167. Fissão simétrica vs. fissão assimétrica para: (a) 228Ra; (b) 234U. � 165Figura 168. Processos alternativos de desintegração observados para 234U. � 168Figura 169. Adsorção de radiação de 45Ca em CaCO3 na própria amostra como função da espessura da amostra. � 168Figura 170. Reflexão de radiação como função da energia máxima e do número atômica Z do refletor. � 169Figura 171. Influencia do arranjo geométrico na eficiência da contagem de desintegrações. � 169Figura 172. Impulsos não contados como função do tempo morto do detector. � 170Figura 173. Princípio para medição de radiação ionizante. � 171Figura 174. Altura do pulso como função da força de campo. � 172Figura 175. Contador proporcional de fluxo. � 173Figura 176. Contadores proporcionais com geometria 2 e 4 . � 173Figura 177. Número de contagem para radiação e num contador proporcional como função de tensão aplicada. � 174Figura 178. Variações de contadores Geiger-Müller. � 175Figura 179. Formas de detectores de semi-condução. � 176Figura 180. Eficiência de um detector HPGe com geometria co-axial. � 177Figura 181. Influencia dos diversos efeitos de interação com a matéria ao espectro de radiação em detectores de semi-condução. � 178Figura 182. Esboço de um detector de cintilação NaI para espectroscopia . � 180Figura 183. Comparação de espectros de 60Co recordados com detector de cintilação (NaI(Tl)) e de semi-condução (Ge(Li)). � 182Figura 184. Detecção de radionuclídeos por auto-radiografia: (a) Adsorção de solução de sulfato marcada com 35S em folhas de phaseolus vulgaris L. (feijão); (b) Adsorção de solução de fosfato marcada com 32P em frutas de solanum lycopersicum (tomate); (c) Adsorção de compostos marcados com 14C em rattus norvegicus. � 182Figura 185. Auto-radiografia duma folha de ferro marcado com 59Fe mostrando o inicio de corrosão numa gota de água. � 183Figura 186. Influência da distancia amostra camada fotográfica na auto-radiografia. � 189Figura 187. Construção de um dosimetro eletrométrico (dosimetro de caneta). � 190Figura 188. (a) Construção de um dosimetro fotográfico (Distintivo de controle de dose); (b) Aplicação. � 191Figura 189. Detector (distintivo) de fotoluminescência para dosimetria e de raios-X. � 192Figura 190. Dosimetros para detecção de dose parcial: (a) nos olhos; (b) nas mãos. � 192Figura 191. Dosimetro para determinação da exposição por 222Rn: (a) construção; (b) aplicação. � 194Figura 192. Comparação do alcance dos tipos de radiação ionizante na matéria. � 195Figura 193. Ionização especifica de partículas de 210Po (E = 5,41 MeV) em ar. � 195Figura 194. Número relativo de partículas de 210Po como função da distancia da fonte. � 196Figura 195. Arranjo experimental para determinação do alcance de radiação no ar. � 197Figura 196. Alcance de partículas a em ar (1), tecido (2), alumínio (3) e cobre (4) como função da energia. � 198Figura 197. Adsorção de partícula de 32P (Emax = 1,7 MeV) em alumínio. � 199Figura 198. Origem da Bremsstrahlung (raios – X de freamento). � 200Figura 199. (a) em alumínio; (b) em ferro (1), vidro pirex (2) , PVC (3), vidro acrílico (4) e ar (5). � 201Figura 200. Adsorção de elétrons de conversão (137mBa, E = 0,661 MeV) em alumínio. � 203Figura 201. Determinação de reflexão de radiação (Backscattering) no adsorver. � 204Figura 202. Pavel Alekseyevich Cherenkov (1904 – 1990). � 205Figura 203. (a) Radiação Cherenkov no reator da Johannes Gutenberg-Universität Mainz; (b) Cone de Mach para radiação Cherenkov. � 206Figura 204. Adsorção de radiação de 137Cs (E = 661 keV) em chumbo. � 208Figura 205. Espessura de semi-redução para radiação como função da energia de diversos materiais. � 209Figura 206. Arthur Holly Compton (1892 – 1962); � 209Figura 207. Efeito de Compton. � 210Figura 208. Distribuição de energia de elétrons de Compton para radiação monocromático. � 211Figura 209. Energia do pico de reflexão da radiação (ER) e da descontinuidade de Compton (EC). � 212Figura 210. Efeito fotoelétrico. � 212Figura 211. Criação de par. � 213Figura 212. Coeficientes de adsorção parcial e total para radiação em chumbo. � 214Figura 213. Coeficientes de adsorção total para diversos metais. � 215Figura 214. Coeficiente de adsorção de massa para diversos materiais como função da energia . � 217Figura 215. Marie e Irène Curie. � 218Figura 216. radiação ionizante no inicio do século 20: (a) Exame de raios-X em 1906; (b) câncer de pele como conseqüência de uma dermatite de raios-X; (c) Monumento do ano 1936 no Hospital St. Georg em Hamburgo/Alemanha, para 159 médicos que perderam suas vidas devido ao manuseio de radiação ionizante. � 219Figura 217. Efeito de radiação ionizante em cela biológica. � 220Figura 218. Apresentação esquemática da distribuição de íons na célula depois da radiação com doses iguais de raios-X (esquerda) e radiação (direita). � 221Figura 219. Ação e manifestação de radiação ionizante em sistemas biológicas. � 224Figura 220. Danos no DNA causados por radiação ionizante: (a) defeito de base (( no meio); (b) quebra de cordão singular (( no lado esquerdo); (c) quebra de cordão dupla ((( no lado direito). � 224Figura 221. Interação de radiação ionizante (-) com o DNA: Acima: Interação indireta; Abaixo: Interação direta. � 225Figura 222. Ataque de base nucléica (timina) pelos produtos primários da radiação ionizante. � 225Figura 223. Quebra de cordão singular e dupla pela interação do DNA com radiação - e , respectivamente. � 227Figura 224. Funcionamento de mecanismos de reparo do DNA. � 227Figura 225. Tempo de repar para diveros danos radiológicos: BS = defeito de base; ESB = quebra de cordão singular; DSB = quebra de cordão dupla. � 228Figura 226. Aberrações de cromossomos depois exposição a radiação ionizante: d = dicenter; f = fragmento; t = tricenter; r = anel (com centro)q = quadricenter. � 229Figura 227. Eritema secundário causado pela exposição a doses em torno de 15 Sv durante a troca da amostra num difratometro de raios-X: (a) depois de 4 semanas; (b) depois de 23 dias. � 229Figura 228. Queimação por raios-X: (a) dose de 9 Sv na mão direta; (b) dose de 100 Sv. � 230Figura 229. Queimação causada por 192Ir (dose 50 Sv) depois de: (a) 14 dias; (b) 23 dias; (c) 32 dias.I � 230Figura 230. Queimação pela exposição a 60Co: (a) acima queimação inicial, abaixo estado depois de 46 meses; (b) esquema do aparelho com a posição da mão exposta. � 231Figura 231. Queimaduras causadas por 137CsCl espalhado na pele das vitimas durante o acidente radiológico de Goiânia em 1987. � 231Figura 232. Fonte de 137Cs utilizada na -grafia. � 232Figura 233. Dose recebida durante a exposição de 137Cs com uma atividade de ( 2(1012 Bq por dois dias nas bolsas do overall. � 233Figura 234. Estado de queimação por 137Cs: (a) 1 mês depois do acidente; (b) 4 meses depois do acidente; (c) 9 meses depois do acidente. � � � Índice de Tabelas 1Tabela 1. Data das aulas e da prova � 3Tabela 2. Fator de qualidade (Q) para determinação da dose equivalente. � 5Tabela 3. Propriedades estudadas na Química Nuclear e suas unidades. � 16Tabela 4. Propriedades de radiação radioativa. � 30Tabela 5. Propriedades das partículas elementares conhecidas por volta de 1920 e do nêutron descoberta em 1932. � 32Tabela 6. Classificação de nêutrons segundo a energia cinética. � 39Tabela 7. Energia liberada pela fissão de 1 kg de urânio (correspondendo a bomba de Hiroshima) em comparação com a combustão de 1 kg carbono e a erupção do Vesúvio em 79. � 46Tabela 8. Propriedades previstas 1871 por Mendeleiev para Eka – silício em comparação com as propriedades determinados para Germânio por Winkler em 1886. � 51Tabela 9. Modelo de próton – nêutron os nuclídeos para os quatro primeiros elementos (P = Z = número de prótons; N = número de nêutrons). � 65Tabela 10. Extintos radionuclídeos em matéria solar primitiva. � 65Tabela 11. Os radionuclídeos primordiais. � 66Tabela 12. Concentração de K, Th e U em diversos materiais naturais. � 70Tabela 13. Minerais de Urânio e Tório. � 71Tabela 14. Propriedades dos radionuclídeos radiogênios. � 72Tabela 15. Atividades típicas em materiais de construção. � 73Tabela 16. Exposição radioativa anual. � 74Tabela 17. Atividade radioativa em praias brasileiras. � 76Tabela 18. Teor de atividade de água. � 76Tabela 19. Teor de atividade de radionuclídeos naturais em alimentos. � 76Tabela 20. Tempo de meia vida biológica de alguns radionuclídeos naturais. � 77Tabela 21. Teor de atividade médio de radionuclídeos naturais no homem. � 78Tabela 22. Propriedades de 222Rn e seus produtos de desintegração com curto tempo de vida. � 82Tabela 23. Exposição radioativa do ar com radônio na Alemanha. � 85Tabela 24. Os radionuclídeos cosmogênios. � 85Tabela 25. Exposição radioativa por radionuclídeos cosmogênios por ano. � 87Tabela 26. Resumo da ionização do ar observado por Hess em 1912. � 92Tabela 27. Propriedades dos pions ( mesons) e do muon ( meson). � 93Tabela 28. Número de nuclídeos para as diversas paridades de núcleons. � 96Tabela 29. Elementos do mar de instabilidade entre 84 < Z < 92. � 96Tabela 30. Números mágicos para nêutrons (N) e protons (Z). � 99Tabela 31. Massa das principais partículas elementares. � 100Tabela 32. Defeito de massa para os elementos anisótopos. � 104Tabela 33. Os termos da Fórmula de massa de Weizsäcker como função do número de massa A e os valores de constantes. � 112Tabela 34. Mudança relativa do tempo de meia vida para 7Be em comparação com Be metálico. � 124Tabela 35. Tipos de desintegração radioativa. � 138Tabela 36. Classificação de transmutações e regras de seleção. � 141Tabela 37. Tempo de meia vida para transições calculado com a Equação 64 e a Equação 65. � 154Tabela 38. Tempo de meia vida (t½) parcial para fissão espontânea. � 155Tabela 39. Energia liberada na fissão de 235U. � 165Tabela 40. Nuclídeos mostrando desintegração n. � 178Tabela 41. Exemplo para cintiladores sólidos e líquidos e suas propriedades. � 180Tabela 42. Aptidão de detectores elétricos para os diversos tipos de radiação ionziante (adaptada de Lieser). � 185Tabela 43. Padrões para calibração de espectroscopia de radiação ionizante (adaptada de Lieser, 2001). � 186Tabela 44. Constantes de dose equivalente para diversos emissores de radiação . � 193Tabela 45. Reações possíveis para partículas ionizadas ou excitadas. � 196Tabela 46. Alcance de partículas de 214Po (E = 7,69 MeV) em vários materiais. � 202Tabela 47. Alcance máxima de partículas de energia diferentes em vários materiais. � 206Tabela 48. Faixa de energia e origem de radiação e raios-X. � 215Tabela49. Coeficiente de adsorção de massa para radiação de energia diferente. � 216Tabela 50. Elementos com alta secção efetiva para reações (n,). � 216Tabela 51. Número médio de colisões necessárias para moderação de nêutrons velozes (E = 2 MeV). � 220Tabela 52. Desenvolvimento temporal da ação biológica de radiação ionizante. � 221Tabela 53. Proliferação de tecidos humanos. � 222Tabela 54. Dose mínima para efeitos clínicos em homens depois radiação corporal intera de curto tempo. � 223Tabela 55. Sintomas clinicas do síndrome de radiação agudo. � 226Tabela 56. Fatores influenciando os efeitos da radiação ionizante. � 226Tabela 57. Mecanismos para eliminação de danos radiológicos. � 228Tabela 58. Diagnose e sintomas depois exposição a radiação ionizante. � � � Índice de Equações 2Equação 1. Atividade especifica. � 3Equação 2. Dose de energia. � 3Equação 3. Dose de íon. � 3Equação 4. Dose equivalente. � 4Equação 5. Fator de qualidade para nêutrons com função da energia em MeV. � 4Equação 6. Razão de formação para reação nuclear. � 19Equação 7. Carga de gota como função da massa e do diâmetro no experimento de Milikan. � 23Equação 8. Número de deflexões no período dt. � 23Equação 9. Probabilidade de deflexão. � 23Equação 10. Secção eficaz para deflexões ou reações de partículas. � 23Equação 11. Secção eficaz diferencial. � 24Equação 12. Secção efetiva total. � 25Equação 13. Secção efetiva diferencial como função do ângulo de deflexão . � 26Equação 14. Potencial entre uma partícula da carga Z(é e um núcleo da carga Z(e. � 26Equação 15. Desvio duma partícula num campo de Coulomb. � 26Equação 16. Parâmetro de impacto b como função do ângulo de deflexão e da energia da partícula. � 27Equação 17. Fórmula de deflexão de Rutherford. � 27Equação 18. Fórmula de deflexão de Mott. � 29Equação 19. Soma de raios projétil/núcleo como função do ângulo crítico. � 29Equação 20. Soma dos raios partícula /núcleo como função do número de massa A. � 31Equação 21. Reação entre berílio e partículas . � 32Equação 22. Desintegração de nêutrons livres. � 47Equação 23. Lei de Moseley para radiação K. � 98Equação 24. Massa de nuclídeo. � 99Equação 25. Equação de Einstein. � 99Equação 26. Massa de nuclídeo. � 100Equação 27. Defeito de massa � 100Equação 28. Energia de ligação do núcleons. � 103Equação 29. Energia de ligação no modelo da gotinha. � 104Equação 30. Fórmula de massa de Weizsäcker. � 108Equação 31. Condição energética para desintegração radioativa. � 109Equação 32. Atividade radioativa (Lei da desintegração) � 110Equação 33. Tempo de meia vida. � 110Equação 34. Atividade como função do tempo de meia vida. � 111Equação 35. Tempo de vida média. � 111Equação 36. Massa dos nuclídeos radiativos. � 113Equação 37. Mudança de Ni na desintegração seqüencial � 113Equação 38. Fórmula de regressão para solução do Esquema 21. � 113Equação 39. Condições de partida na desintegração seqüencial (t = 0). � 114Equação 40. Solução do sistema de equações diferenciais para desintegração seqüencial de duas gerações. � 114Equação 41. Formação de nuclídeo filha no equilíbrio de desintegração seqüencial de duas gerações. � 115Equação 42. Equilíbrio secular. � 117Equação 43. Equilíbrio transiente. � 118Equação 44. Relação das atividades no equilíbrio transiente. � 118Equação 45. Massa de nuclídeos radiativos no equilíbrio transientes. � 119Equação 46. Erro aceito na media do decurso da desintegração para nuclideos com tempo de meia vida semelhante. � 119Equação 47. Tempo necessário para ajuste de equilíbrio entre nuclideos com tempo de meia vida semelhante. � 120Equação 48. Tempo para alcançar a atividade máxima do nuclídeo filha para tempos de meia vida semelhantes. � 121Equação 49. Atividade total para desintegração ramificada. � 121Equação 50. Número dos núcleos mãe como função de tempo na desintegração ramificada. � 121Equação 51. Formação dos nuclídeos filha na desintegração ramificada. � 122Equação 52. Número do nuclídeo k na desintegração seqüencial como função do tempo. � 122Equação 53. Número do nuclídeo k na desintegração seqüencial como função do tempo para equilíbrio secular. � 123Equação 54. Coeficiente c1 para desintegração seqüencial no equilíbrio secular. � 125Equação 55. Energia liberada na desintegração . � 125Equação 56. Energia de recuo na desintegração . � 128Equação 57. Regra de Geiger-Nuttall para: (a) constante de desintegração l (b) tempo de meia vida t½. � 131Equação 58. Estimação do potencial de Coulomb para adição de partículas a um núcleo. � 133Equação 59. Desintegração - de um nêutron formando um próton, um nêutron e um anti-neutrino. � 133Equação 60. Desintegração inversa. � 136Equação 61. Desintegração +. � 137Equação 62. Captura de elétron (). � 138Equação 63. Estimação do valor f para desintegração . � 140Equação 64. Constante de desintegração para radiação de multipólo elétrico. � 141Equação 65. Constante de desintegração para radiação de multipolo magnético. � 141Equação 66. Fator S da Equação 64 e da Equação 65. � 141Equação 67. Regras de seleção para radiação . � 147Equação 68. Coeficientes de conversão. � 147Equação 69. Coeficiente de conversão K como função de Z e E. � 148Equação 70. Energia cinética das partículas emitidas na criação de um par. � 150Equação 71. Energias dos elétrons de Auger � 158Equação 72. Parâmetro de fissão x. � 167Equação 73. Relação desintegrações contadas/atividade. � 170Equação 74. Fator de eficiência de contagem. � 186Equação 75. Força de dose equivalente. � 186Equação 76. Força de dose equivalente para fontes pontuais. � 198Equação 77. Alcance de radiação a em ar como função de energia. � 199Equação 78. Intensidade de radiação como função da espessura do adsorver. � 202Equação 79. Adsorção de elétrons de conversão com função da espessura do adsorver. � 202Equação 80. Distribuição da perda de energia de radiação por emissão de Bremsstrahlung e ionização. � 207Equação 81. Intensidade de radiação como função da espessura do adsorver. � 207Equação 82. Espessura de semi-redução para radiação . � 210Equação 83. Aumento do comprimento de onda na deflexão de Compton. � 210Equação 84. Energia do fóton (a) e do elétron (b) defletido no Efeito de Compton. � 211Equação 85. Energia de fotoelétrons. � 213Equação 86. Coeficiente total de adsorção de radiação . � 214Equação 87. Intensidade de radiação como função da espessura do adsorver. � � � Índice dos Esquemas 34Esquema 1. Transmutação de nitrogênio em oxigênio via reação nuclear entre nitrogênio e partículas . � 34Esquema 2. Classificação de reações nucleares. � 35Esquema 3. Transmutação de platina em ouro. � 35Esquema 4. Transmutação de mercúrio em ouro. � 35Esquema 5. Transmutação de ouro em chumbo. � 36Esquema 6. Transmutação de iodo por nêutrons lentos. � 36Esquema 7. Formação hipotética do elemento Z = 93 a partir de 238U. � 37Esquema 8. Possíveis nuclídeos esperados pelas reações (n,), (n,p), (n,d) e (n,) em urânio. � 50Esquema 9. Representação do único isótopo estável de Ouro. � 60Esquema 10. Processos nucleares para gênese de núcleos leves. � 62Esquema 11. Gênese de elementos mais pesados pela queima de: (a) carbono; (b) oxigênio; (c) silício. � 64Esquema 12. Processo p para gênese de 126Xe: (a) pela captura de próton; (b) pela perda de nêutron. � 68Esquema 13. (a) 1ª lei da transposição para desintegração ; (b) 2ª lei da transposição para desintegração -. � 69Esquema 14. Os radionuclídeos extintos 244Pu e 247Cm como precursores das seqüências de desintegração 4n e 4n + 3. � 89Esquema 15. Distribuição dos elétrons numa molécula de H2 segundo a teoria da ligação de valência. � 102Esquema 16. Reação próton – próton da fusão nuclear no sol. � 103Esquema 17. Fusão de deutereto de lítio (LiD) nas bombas de fusão nuclear. � 108Esquema 18. Reação de desintegração radioativa. � 109Esquema 19. Atividade como função do tempo (reação de 1ª ordem). � 113Esquema 20. Desintegração seqüencial.� 113Esquema 21. Sistema de equações diferenciais para desintegração seqüencial. � 119Esquema 22. Exemplo de seqüência de desintegração com tempos de meia vida semelhantes. � 121Esquema 23. Desintegração ramificada. � 122Esquema 24. Calculo dos coeficientes ck para desintegração seqüencial. � 123Esquema 25. Exemplo para desintegração seqüencial sem equilíbrio secular. � 138Esquema 26. Transmutação de nuclídeos espelhos. � 153Esquema 27. Desintegração de 252Cf. � 178Esquema 28. Difeniloxazois utilizados em cintiladores líquidos. � 193Esquema 29. Ionização (a) e excitação (b) por radiação ionizante (( ). � � � Introdução Avaliação da disciplina A avaliação da disciplina Química nuclear é baseada em duas notas. Uma a media das notas dos exercícios e a outra da prova escrita final. Os exercícios distribuídos nas aulas devem ser resolvidos em grupos (máxima três alunos) e entregue até a data indicada na folha. A prova escrita será individual e a nota final calcula-se como média aritmética das duas notas. Data das aulas Na Tabela 1 encontra-se as datas das aulas e da prova final e do exame para o semestre 2010/1. Tabela 1. Data das aulas e da prova Aula Data 25/03/2010 01/04/2010 08/04/2010 15/04/2010 22/04/2010 29/04/2010 06/05/2010 13/05/2010 20/05/2010 27/05/2010 10/06/2010 17/06/2010 24/06/2010 01/07/2010 08/07/2010 PROVA 15/07/2010 EXAME 30/07/2010 Assunto temático da Química nuclear e da Radioquímica Química nuclear pode ser definida como ramo da Química que trata o estudo de núcleos atômicos e de reações nucleares com métodos químicos. Também pode se incluir o ramo da química que investiga os aspectos químicos da pesquisa nuclear. Uma outra definição é Química nuclear como disciplina da Química que trata os compostos e suas reações que diferem dos compostos normais por causa das propriedades de seus núcleos atômicos (massa, radioatividade etc.). Assim a Química nuclear investiga a ocorrência, separação e preparação pura, as propriedades físico-químicas e as reações tanto dos radioelementos (elementos cujos isótopos são todos radioativos) como também os radionuclídeos (isótopos radiativos de elementos estáveis). Como radioquímica entende-se a parte a química nuclear que investiga química de radioelementos e radiosiótopos que surgem de reações nucleares em quantidades sub-micro, enquanto a preparação e transformação de radioelementos e radionuclídeos são conhecidas como Química nuclear técnica ou Tecnologia nuclear, cujo assunto principal é a preparação e reciclagem de combustível nuclear. Também faz parte da radioquímica a investigação de efeitos químicos em reações nucleares (química de átomos quentes). A radioquímica aplicada estuda a aplicação de radionuclídeos na bioquímica, medicina nuclear, agronomia e indústria. Outra aplicação da química nuclear são os métodos radioanalíticos como análise de ativação, marcação de compostos com nuclídeos radioativos para investigação de mecânismos de reação e de transporte, métodos para determinação de idade na geologia, cosmologia e arqueologia, a preparação de nuclídeos de alta pureza ou a determinação do rendimento de reações nucleares, ambos importante para a física nuclear experimental. Unidades utilizadas na Química e Física nuclear Atividade A atividade A é uma medida para a força de uma amostra radioativa e é definido como número de transformações por unidade de tempo. No sistema internacional (SI) a unidade da atividade é o Bequerel (Bq) com a dimensão 1 s-1. Como atividade especifica (As) se entende a atividade de um radioelemento ou radionuclídeo puro dividido pela massa como mostra Equação 1. Equação 1. Atividade especifica. Dose de energia A dose de energia D é definido como a energia dE transmitido por radiação ionizante para a massa dm com a densidade e o volume dV como mostra a Equação 2. No SI a unidade da dose de energia é o gray (Gy) com a dimensão 1 J kg-1. Equação 2. Dose de energia. Dose de íon Devido a determinação difícil da dose de energia os dosimétros para radiação ionizante determinam a dose de íon (J) definido como carga dQ dos íons de um tipo (cátion ou ânion) gerado por radiação ionizante no volume dV de ar com a massa dm como mostra a Equação 3. No SI a unidade da dose de energia é o roentgen (R) com a dimensão 2,580(10-4 C kg-1. Equação 3. Dose de íon. Dose equivalente A dose equivalente (H) corresponde à dose de energia D multiplicada por um fator adimensional de qualidade (Q) como mostra a Equação 4. Os diversos fatores Q, enumerados na Tabela 2, indicam o grau dos efeitos biológicos causados pela radiciação em questão. No SI a unidade da dose equivalente é o sievert (Sv) com a dimensão 1 J kg-1. Para nêutrons o fator de qualidade é uma função da energia e pode ser calculada pela Equação 5. Como revela a Figura 1 para nêutrons Q assume seu valor máximo para energias em torno de 1 MeV. Equação 4. Dose equivalente. Tabela 2. Fator de qualidade (Q) para determinação da dose equivalente.� Tipo de radiação Energia Fator de qualidade Fótons (raios-X, radiação ) Todas as energias 1 Elétrons, radiação e mions Todas as energias 1 Nêutrons* < 10 keV 5 10 keV – 100 keV 10 100 keV – 2 MeV 20 2 Mev – 20 MeV 10 > 20 MeV 5 Prótons > 2 MeV 5 Radiação , fragmentos de fissão, núcleos pesados Todas as energias 20 *os valores dados são aproximações; o fator de qualidade para nêutrons calcula-se pela Equação 5 e é mostrado como função da energia em MeV na Figura 1. Equação 5. Fator de qualidade para nêutrons com função da energia em MeV. Figura 1. Fator de qualidade para nêutrons como função da energia. Secção eficaz (ou secção de choque) A probabilidade para ocorrência de uma reação nuclear é dada pela secção eficaz, também chamado de secção de choque. Uma reação nuclear é comparável como uma reação química bimolecular: A + x ( B + y. Neste caso a razão de formação do nuclídeo B é descrito pela Equação 6 onde ( é a densidade de fluxo dos projeteis, NA o número dos nuclídeos A no alvo e é a secção eficaz da reação. Equação 6. Razão de formação para reação nuclear. A densidade de fluxo possua a dimensão de área por tempo e é geralmente dado em cm2/s. Assim a dimensão da secção eficaz é cm2. Considerando que forças nucleares e de Coulomb não interferem na reação nuclear a secção eficaz deve ser igual à área da secção transversal do núcleo; que é em torno de 10-24 cm2. Portanto este valor é utilizado como dimensão da secção eficaz cuja unidade é o barn (b). Unidades obsoletas A Tabela 3 resuma as unidades utilizados na mediação de radioatividade e seus efeitos atualmente utilizadas no Sistema Internacional (SI) junto com as respectivas unidades obsoletas e os fatores de conversão. Tabela 3. Propriedades estudadas na Química Nuclear e suas unidades. Propriedade Símbolo Unidade SI Dimensão Unidade obsoleta Fator de conversão Atividade A bequerel (Bq) s-1 curie (Ci) 1 Ci = 37 GBq Energia E joule (J) kg m2 s-2 elétronvolt (eV) 1 eV = 1,6(10‑19 J Dose de energia D gray (Gy) J kg-1 rad* (Rd ou rad) 1 rd = 0,01 Gy Dose de íon J roentgen (R) 2,58(10‑4 C kg‑1 Dose de energia equivalente H sievert (Sv) J kg-1 rem† (rem) 1 rem ( 0,01 Sv Secção eficaz barn (b) 10-24 cm2 *radiation absorption dose, †roentgen equivalent men. � Desenvolvimento histórico De observações antigas ao descobrimento da radioatividade natural O fato que a radioatividade somente foi descoberta no fim do século 19 deve-se ao fato que os seres vivos não possuem órgãos sensoriais para este tipo de radiação. Mesmo assim existem desde a Antigüidade relatos, sobre efeitos a saúde demineiros, que posteriormente podem ser atribuídos a radioatividade. Por exemplo, no primeiro século antes de Cristo, Titus Lucretius Carus (Figura 2) descreve em sua obra “De Rerum Natura” (6º livro) o mau estado de saúde dos mineiros das minas de ouro da cidade antiga de Scaptensula (Σκαπτηςύλη, Grécia continental; Figura 3) e cita literalmente as exalações dos minérios de ouro. denique ubi argenti venas aurique secuntur, terrai penitus scrutantes abdita ferro, qualis expiret Scaptensula subter odores? quidve mali fit ut exalent aurata metalla! quas hominum reddunt facies qualisque colores! nonne vides audisve perire in tempore parvo quam soleant et quam vitai copia desit, quos opere in tali cohibet vis magna necessis? hos igitur tellus omnis exaestuat aestus expiratque foras in apertum promptaque caeli.�,��,� Figura 2. Titus Lucretius Carus (provavelmente 97 – 55 a.C.).� Figura 3. Mapa das Minas antigas de Scaptensula.�,� Figura 4. “Doença de Schneeberg”.� Relatos sobre doenças de mineiros como a Schneeberger Krankheit (Figura 4), denominado pela cidade alemão Schneeberg no Erzgebirge (Figura 5) com grandes explorações de minas, também se acham no século 16 por Agrícola (Figura 6) e Paracelsus (Figura 7) nas suas obras “De Re Metallica”� e “Von der Bergsucht und anderen Bergkrankheiten”�, respectivamente. Figura 5. Schneeberg im Erzgebirge.� Figura 6. Georg Agrícola (1494 – 1555), “De Re Metallica” 1556.7 Figura 7. Tratado de Paracelsus (Theophrastus Bombastos von Hohenheim, 1493 – 1541) de 1567 sobre a Doença de Schneeberg.� Os primeiros elementos radioativos, urânio e tório foram descobertos por Klaproth (Figura 8a) e Berzelius (Figura 9a) em 1789 e 1829 nos minerais Pechblenda (Figura 8b) e Torita (Figura 9b), respectivamente. Como as propriedades radioativas desses elementos não eram conhecidas eles foram utilizados somente em quantidades relativamente pequenos. Por exemplo, devido à coloração intensa de muitos de seus compostos e minerais (Figura 10) o urânio foi amplamente utilizado durante o século 19 e no inicio do século 20 na manufatura de artigos de consumo como canecos, vasos, jogos de chá e penicos (Figura 11). Por outro lado, o óxido de tório se mostrou como composto importante para a fabricação de meias (“camisinhas”) de lampiões a gás (Auer-Glühstrumpf, Figura 12). (a) (b) Figura 8. Martin Heinrich Klaproth (1743-1817) (a), descobriu o urânio como elemento na pechblenda (uranita, UO2) (b).7 (a) (b) Figura 9. Jöns Jacob Berzelius (1779 – 1848) (a)� descobriu o elemento Tório na Torita (Th[SiO4]) (b)� (a) (b) Figura 10. Minérios de urânio: (a) Cu(UO2)(PO4)2 ( 10–12 H2O (Torbernita); (b) Cu(UO2)(OH)4 (Vandenbrandenita)� Figura 11. Artigos de consumo contendo urânio.7 (a) (b) Figura 12. (a) Freiherr Carl Auer von Welsbach�; (b) Meia para lampião a gás (Auer-Glühstrumpf).� (a) (b) Figura 13. (a) Wilhelm Conrad Röntgen (1845 – 1923); (b) 1ª radiografia da mão de Anna Röntgen.�,� A descoberta da radioatividade se seguiu da descoberta dos raios-X por Röntgen em 1895 (Figura 13). Observou-se que tais raios poderiam ser gerados direcionando raios catódicos por meio de campos elétricos ou magnéticos a uma placa de vidro. Assim além dos raios-X se observava fluorescência de luz visível. Sabia-se também que diversos minerais, especialmente saís de urânio mostram fluorescência no luz do sol e o pesquisador francês Bequerel (Figura 14a) investigava se luz do sol gerava em sulfeto de urânio(IV) (US2) além da fluorescência radiação que como os raios-X é capaz de ultrapassar papel preto e escurecer uma placa fotográfica. Inesperadamente ele observou que o urânio emitia uma radiação capaz de ultrapassar papel e escurecer o material fotográfico (Figura 14b) sem a necessidade de uma radiação excitante. Assim ele formulou em 2 de março de 1896 que este material seria “radioativo”, ou seja, emitia radiação espontaneamente. (a) (b) Figura 14. (a) Antoine Henri Bequerel (1852 – 1908);11 (b) placa fotográfica escurecida pela radiatividade de urânio (a sombra do cruz de malta posicionado entre a placa e o sal de urânio é claramente visível).� Incentivado pelas observações de Bequerel o casal Curie (Figura 15) investigava a Pechblenda de Joachimsthal, cidade na mesma formação montanhosa como Schneeberg (Erzgebirge), e que na época fazia parte do império austro-húngaro, com o intuito de descobriu a causa da “radioatividade”. Assim se descobriu à radioatividade não somente do urânio, mas também do tório e os novos elementos radiativos como polônio (1898), rádio (1898) e actínio (1902). Figura 15. 1898 Pierre (1859-1906) e Marie Curie (1867-1934).11 Tipos de radiação e métodos de detecção Originalmente a radioatividade foi observada usando materiais fotográficos ou telas cintilantes, como por exemplo, sulfeto de zinco ou tetracianoplatinato(II) de bário. Um método alternativo era a determinação da condutividade do ar sob influencia de radioatividade com eletrômetros como é ilustrado na Figura 16. (a) (b) Figura 16. (a) Eletrômetro construído por Pierre Curie;� (b) arranjo experimental para determinação da condutividade do ar.11 Embora estes métodos de detecção não possam distinguir entre os diversos tipos de radiação já em 1899 Rutherford detectou a existência de dois tipos de radiação e e em 1900 Villard descobriu a radiação . A Figura 17 ilustra o comportamento desses três tipos de radiação num campo elétrico ou magnético. Este comportamento indica que a radiação e a radiação + possuem carga positiva e a radiação carga negativa, enquanto a radiação é constituída de fótons neutros. Figura 17. Comportamento de radiação a, b e g num campo elétrico (pólo negativo no lado esquerdo/pólo positivo no lado direito).� A carga especifica da radiação e pode ser determinada pelo desvio no campo elétrico ou magnético. Para a radiação este valor é o mesmo observado por Thomson para os elétrons (Figura 18), indicando que a radiação - consiste de elétrons e a radiação + de partículas da mesma massa que elétrons mas com carga inversa, posteriormente chamado de posítrons. Para a radiação este valor é 4,8(107 C/kg que pode ser atribuído, por exemplo, a He2+ ou C6+. A determinação da carga das partículas permitiu identifica-las como núcleos de hélio e em 1909, Rutherford deixou radiação penetrar num balão de vidro por uma janela fina e detectou espectroscopicamente a formação de hélio. As diversas propriedades da radiação , e são resumidas na Tabela 4. (a) (b) Figura 18. (a) Joseph John Thomson (1856-1940);17 (b) arranjo experimental para geração de raios de elétrons (raios catódicos).� Tabela 4. Propriedades de radiação radioativa. Tipo Massa (u) Carga (e) Energia (MeV) 4,03190 + 2 4 – 9 - 5,04858(10-4 - 1 0,02 – 4 + 5,04858(10-4 + 1 0,02 – 4 0 ( 0 0,1 – 2 Um outro método para detectar e visualizar a radiação radioativa foi introduzido pelo físico inglês Charles Wilson (Figura 19). O principio dessa câmera de Wilson (Figura 20) é a formação de gotinhas numa atmosfera água/etanol supersaturada causada quando as moléculas de água são atraídas pela carga induzida na atmosfera pela radiação ionizante como ilustra a Figura 21. Figura 19. Charles Thomson Rees Wilson (1869-1959).� Figura 20. (a) Câmera de Wilson;(b) principio.24 (a) (b) Figura 21. Formação de gotas na câmera de Wilson: (a) Ionização de uma molécula pela radiação; (b) formação de gota pela atração das moléculas de água.� A Figura 22 mostra traços típicos observados numa câmera de Wilson. Na Figura 22a observa-se uma amostra emitindo radiação com duas energias diferentes. Todos os traços de partículas da mesma energia possuem o mesmo comprimento, ou seja, as partículas possuem um espectro de energia discreto. Traços de radiação também são mostrados na Figura 22b, que mostra o desvio das partículas num campo magnético. O raio desse desvio permite a determinação da energia das partículas emitidas. A Figura 22c mostra traços tipicamente observados para radiação . O potencial de ionização desse tipo de radiação é aproximadamente 1/100 do potencial de ionização da radiação . Assim formam-se menos pares íons – elétrons e o traço observado é menos intenso. Assim o traço de partículas de alta energia (traço horizontal na parte inferior da Figura 22c) parece como um “colar de pérolas” e partículas de baixa energia, que podem ser facilmente desviados por colisões com outras partículas deixam traços enroscados. Na Figura 22d observa-se a radiação de uma amostra com um campo magnético ao plano da folha mostrando desvios com raios diferentes, o que indica que as diversas partículas possuem diversas energias, ou seja, que as partículas possuem um espectro de energia continuo. Como o potencial de ionização da radiação é ainda menor que a da radiação (aproximadamente 1/100) ela pode ser observada numa câmera de Wilson somente de modo indireto. A Figura 22e mostra os traços de fotoelétrons induzido numa placa de prata por radiação incidindo do lado direito. Embora as câmeras de Wilson não possuam mais significado para a pesquisa elas são amplamente encontradas em museus técnicos como objetos para demonstração da radioatividade (Figura 23) ou com o mesmo intuito como experimento escolar.� (a) (b) (c) (d) (e) Figura 22. Traços de radiação , e observados numa câmera de Wilson: (a) radiação com duas energias diferentes; (b) radiação em campo magnético; (c) radiação ; (d) radiação em campo magnético; (e) detecção indireta de radiação .� Figura 23. Câmera de Wilson para demonstração de radiação radioativa no Swiss Science Centrum (Technorama) em Winterthur.� Do descobrimento do núcleo atômico a sua fissão O modelo atômico de Thomson Que os átomos não são os “últimos componentes da matéria absoluta ou abstrata” foi revelado a partir das investigações de raios catódicos por Thomsen (Figura 18a e b). (a) (b) Figura 24. (a) Robert Millikan (1868 – 1953);� (b) arranjo experimental para determinação da carga elementar. � Ele mostrou que os raios catódicos são formados por corpúsculos com carga negativa e que a razão carga/massa era igual (1,759 (1011 C/kg) independente do material usado como cátodo. Este fato o levou a conclusão que estes partículas, que ele chamou de elétrons, faziam parte de todos os átomos. A carga elementar do elétron foi determinada por Millikan (Figura 24a) em 1909 com um experimento esquematizado na Figura 24b. Equação 7. Carga de gota como função da massa e do diâmetro no experimento de Milikan. Primeiramente ele determinou a velocidade de sedimentação das gotinhas na ausência do Campo elétrico. Utilizando a lei de Stokes ele poderia determinar a força gravitacional (FG). Em seguir ele aplicou um campo elétrico cuja força (Fel.) e deixou as gotinhas suspensas. Assim Equação 7 permite a determinação da carga das gotinhas. Millikan encontrou que as cargas observadas eram múltiplos inteiros de uma carga mínima (elementar) com o valor de e = 1,6022 ( 10-19 C. Por outro lado também foram observados radiação de partículas com carga positiva, quando se usava um arranjo experimental esquematizado na Figura 25. Ao contrario dos raios catódicos os raios de canal ou anódicos possuem a massa molecular do gás presente no tubo. A menor razão carga/massa (9,579(107 C/kg) é observada para hidrogênio como gás de enchimento. Figura 25. Arranjo experimental para geração de raios anódicos (raios de canal).22 Figura 26. Modelo atômica de Thomson (plum pudding model).17 Estes resultados mostravam que átomos em vez de serem partículas indivisíveis, como indica o termo grego , são partículas constituídas de elétrons com carga negativa e de matéria com carga positiva. Baseado nestas idéias Thomson sugeriu um modelo para o átomo conhecido como “plum pudding model” (modelo de pudim com uva passas) ilustrado na Figura 26. Os experimentos de deflexão de Rutherford Que o modelo de Thomson não era adequado foi demonstrado pelos experimentos de deflexão de partículas numa folha de ouro de um diâmetro de algumas centenas de nanômetros (Figura 27a). Realizados sob a orientação de Rutherford (Figura 27b) por Geiger (Figura 27c) e Marsden (Figura 27d). (a) (a) (c) (d) Figura 27. (a) arranjo experimental para deflexão de partículas (M = microscópio; S = tela luminescente; F = Folha de ouro; R = rádio, T = cano para bomba de vácuo);� (b) Ernest Rutherford 1st Baron Rutherford of Nelson (1871 – 1937);� (c) Hans Geiger (1882 – 1945);� (d) Sir Ernest Marsden (1889 – 1970).� Ao contrario da previsão do modelo de Thomson para a deflexão de partículas a que prevê somente ângulos pequenos de deflexão (Figura 28a) os experimentos mostram uma probabilidade finita para ângulos ( (Figura 28b). (a) (b) Figura 28. Comparação dos modelos atômicos de: (a) Thomson e (b) Rutherford e dos ângulos de deflexão de partículas a previstos e observados.� A interpretação exata desse experimento exige o conhecimento de alguns termos básico da física nuclear. Mas como experimentos de deflexão de partículas são básicos para a física nuclear e para o entendimento das teorias do núcleo atômico, devemos tentar de entender quantitativamente a interpretação dos resultados obtidos por Geiger e Marsden. Primeiramente definimos a secção eficaz de uma deflexão ou reação nuclear. Assim há deflexão cada vez se uma das partículas incidente, com diâmetro muito menor que , atinge esta área. A densidade de fluxo j é o número das partículas incidindo no tempo dt na área A, que possua (A centros de deflexão (reação) cada um com a área como e exemplificado na Figura 29 para uma área A com 4 centros de deflexão com diâmetro . Figura 29. Exemplo de um alvo de área A com 4 centros de deflexão com área .34 Neste caso a área coberto pelos centros de deflexão é A e o número de deflexões por segundo N e dado pela Equação 8. Nessa Equação o fator é a fração da área do alvo coberto pelos centros de deflexão que é igual à probabilidade W que uma partícula incidente é defletida. Equação 8. Número de deflexões no período dt. Equação 9. Probabilidade de deflexão. Embora a idéia de uma área de deflexão pequena não é verdadeira para processos quânticos podemos definir para estes processos uma secção eficaz na forma da Equação 10. Equação 10. Secção eficaz para deflexões ou reações de partículas. A secção eficaz diferencial (d/d) (ver Equação 11) descreve a distribuição angular das partículas defletidas (emitidas) para um elemento espacial angular d(ver Figura 30), onde o índice indica a dependência da secção diferencial efetiva do ângulo da deflexão . A unidade da secção eficaz é o barn = 10-24 cm2 e a da secção eficaz diferencial barn/sr (sr = steradian�). A secção efetiva total é definida como integral da secção efetiva diferencial sobre toda a esfera com o mostra Equação 12. Equação 11. Secção eficaz diferencial. Figura 30. Elemento espacial angular.34 Equação 12. Secção efetiva total. A Figura 31 ilustra um processo impacto na física clássica e revela que a dependência do ângulo de deflexão do parâmetro de impacto b. Assim o ângulo de deflexão pode ser descrito como função do parâmetro de impacto b e da energia da partícula E, ou seja, = (b, E). Figura 31. Decurso de duas partículas defletidas num centro de deflexão S com diferentes parâmetros de impacto bi.� No experimento de Marsden, Geiger e Rutherford,esquematizado na Figura 32 todos os partículas incidentes de um anel entre b e (b + db) serão defletido para o ângulo espacial d ilustrado na Figura 33a. Como o número das partículas incidentes de j(2 b db é igual ao numero de partículas defletidas para o ângulo espacial dR = 2 sen d obtemos Equação 13. Figura 32. Princípio do Experimento de Marsden, Geiger e Rutherford. (a) (b) Figura 33. (a) Secção efetiva diferencial na deflexão de Rutherford; (b) decurso da deflexão de 3Li3+ num núcleo de 28Ni em escala 1 : 3(1012 (para ângulos de deflexão > 140° espera-se aberração do decurso da distribuição de ângulos de Rutherford, mostrando o contato do núcleo alvo e do núcleo projétil).35 Equação 13. Secção efetiva diferencial como função do ângulo de deflexão . Assim a secção efetiva diferencial pode ser calculada com a função (b, E). Um exemplo para a deflexão de partículas num núcleo atômico, semelhante ao experimento de Marsden, Geiger e Rutherford é mostrado na Figura 33b para a deflexão de núcleos de lítio com uma energia de 20 MeV em núcleos de níquel. Esta Figura revela que para altas energias o parâmetro de impacto pode ser tão pequeno que as partículas entram em contato, o que resulta numa aberração na distribuição angular de Rutherford, tal aberração não foi observado por Marsden, Geiger e Rutherford, devido à baixa energia das partículas utilizadas no experimento original. Para descrever a deflexão de Rutherford assume-se um potencial de Coulomb para o centro de deflexão e as partículas como mostra a Equação 14, onde C > 0 para um potencial de repulsão. Equação 14. Potencial entre uma partícula da carga Z(é e um núcleo da carga Z(e. Assumindo que a massa das partículas incidente é pequena em relação à massa dos centros de deflexão a mecânica clássica resulta para o raio (r) do desvio duma partícula da massa m e da energia cinética E na função dado na Equação 15. Como ilustra a Figura 34 o ângulo polar ( da Equação 15 pode ser substituído pelo ângulo de deflexão e a Equação 15 pode ser reformulado mostrando o parâmetro de impacto b como função de (Equação 16). Equação 15. Desvio duma partícula num campo de Coulomb. Figura 34. Dependência entre o ângulo polar ( e o ângulo de deflexão .� Equação 16. Parâmetro de impacto b como função do ângulo de deflexão e da energia da partícula. Substituindo Equação 16 em Equação 14 obtemos para a secção eficaz diferencial a fórmula de deflexão de Rutherford mostrado na Equação 17. Esta fórmula possua validade somente para a deflexão de partículas sem spin em um campo de Coulomb. Como as partículas com spin possuam um campo magnético existe no caso de deflexão uma energia de interação adicional e a fórmula de deflexão precisa ser modificada. Por exemplo, a deflexão de elétrons no campo de Coulomb num alvo sem spin pode ser descrito pela fórmula de deflexão de Mott mostrado na Equação 18, onde W é a energia relativística total e v a velocidade do elétron. Equação 17. Fórmula de deflexão de Rutherford. Equação 18. Fórmula de deflexão de Mott. Experimento Teoria Determinação da secção efetiva diferencial Escolha de um potencial de teste entre projétil e alvo Calculo da distribuição angular com o potencial de teste Comparação Experimento/Teoria Concordância boa sem concordância Modificação do Potencial O potencial será aceito como ponto de partida para interpretação de outros experimentos Figura 35. Fluxograma para determinação de um potencial de um centro de deflexão pela adaptação do potencial aos dados experimentais. Caso o potencial do centro de deflexão é desconhecido à determinação da distribuição angular permite sua descrição ou aproximação comparando os dados experimentais com a distribuição calculada com um potencial de teste. O principio desse procedimento é ilustrado no fluxograma da Figura 35. Como exemplo para aproximação do potencial do centro de deflexão aos valores experimentais a Figura 36 mostra para deflexão de partículas com uma energia de 5,5 MeV num alvo de ouro a distribuição angular, determinado experimentalmente, junto com a secção efetiva diferencial calculada para um potencial de Coulomb. Figura 36. Deflexão de partículas em ouro, comparação do experimento/teoria.� Caso a energia das partículas pode sobrepor a força repulsiva de Coulomb do núcleo, observa-se o desvio da secção eficaz diferencial do decurso descrito pela fórmula de deflexão de Rutherford (Equação 17) como é ilustrado na Figura 37. A causa desse desvio é que no contato entre projétil e alvo a aparição das forças nucleares atrativas. Assim a menor distância possível sem a aparição das forças nucleares resulta numa deflexão no ângulo crítico cr como ilustra a Figura 38. Neste caso a soma dos raios do projétil (partícula ) e do alvo (núcleo) pode ser expressa pela Equação 19. A mediação sistemática do ângulo crítico para núcleos com diversos números de massa A resulta na fórmula empírica mostrada na Equação 20, que permite determinar o raio do núcleo atômico como função de A (= número de núcleons ou massa do nucleo). (a) (b) Figura 37. Secção efetiva diferencial como: (a) função do ângulo de deflexão; (b) função da energia do projétil. 34 Figura 38. Ângulo crítico de deflexão de Rutherford.34 Equação 19. Soma de raios projétil/núcleo como função do ângulo crítico. Equação 20. Soma dos raios partícula /núcleo como função do número de massa A. O descobrimento do nêutron Até 1920 conheciam-se como partículas elementares (constituintes do átomo) somente as partículas , os prótons e os elétrons cujas propriedades são enumeradas na Tabela 5, e a radioatividade foi interpretado como desintegração do núcleo atômico emitindo, partículas , elétrons (-) ou radiação eletromagnética (). Tabela 5. Propriedades das partículas elementares conhecidas por volta de 1920 e do nêutron descoberta em 1932. Partícula Massa (u) Carga (e)* spin Momento magnético (B.M.)† elétron 5,4858(10-4 - 1 ½ 1 próton 1,0073 + 1 ½ 1/1836 partícula 4,0319 + 2 0 0 neutron 1,0087 0 ½ 1,9130/1836 *e = carga elementar = 1,6022(10-19 C; †Magnéton de Bohr:; Também se sabia que a massa atômica A assume, geralmente, números inteiros e os experimentos de deflexão de partículas mostravam que a carga nuclear possui um valor de Z(e, onde e é a carga elementar e Z o número de ordem, em geral com um valor aproximadamente da metade do número de massa A. Estes fatos levaram a conclusão que o núcleo atômico fosse constituído de um número de (A) prótons e (A-Z) elétrons. Porém esta idéia é em contradição com os seguintes fatos: Tanto os prótons como os elétrons possuam um spin de ½, como neste modelo o núcleo possua 2A – Z partículas com um spin de ½ para núcleos com Z = impar o spin total deveria assumir números racionais múltiplos de ½, enquanto núcleos com Z = par deveriam possuir um spin total com números inteiros. Esta previsão do modelo é em contradição com o fato que o núcleo de 14N (Z = 7; impar) possua um spin total de 1; Os elétrons possuam um momento magnético de um magnéton de Bohr (ver Tabela 5) enquanto o momento magnético dos núcleos é como o dos prótons em aproximadamente três ordens menor. Portanto os elétrons no núcleo atômico não deveriam possuir um momento magnético; Devido à relação de incerteza de Heisenberg (x·p ( h) a energia cinética de um elétron confinado no núcleo atômico onde x = rnúcleo ( 1·10-15 m (1 fm = 1 Fermi = 1 Fm) atinge valores de dezenas de GeV como mostra a Figura 39. Tais energias não correspondem às energias observadas para os elétrons emitidos durante a desintegração de núcleos atômicos (radiação -). Figura 39. Energia cinética de elétron como função da incerteza x.Devido a estas contradições Rutherford sugeriu em 1920 que o núcleo atômico seja constituído não de prótons e elétrons, mas de prótons e partículas neutras com spin = ½ e massa semelhante aos prótons. No inicio dos anos 30 do século passado observou-se na reação de átomos de berílio com partículas (Equação 21) uma radiação neutra, primeiramente interpretada como radiação . Chadwick (Figura 40a), porém identificou no experimento esboçado na Figura 40b, que esta radiação neutra, observado na reação de berílio com partículas, era capaz de ejetar prótons de uma folha contendo átomos de hidrogênio. A aplicação da lei da conservação de impulso para os impcatos entre os nêutrons e os prótons na folha e os prótons e o nitrogênio na câmera de ionização permitiu a determinação da mnassa e da velocidade das partículas neutras, posteriormente postulado por Rutherfgord e denominado de nêutrons, cujas propriedades são enumerados na Tabela 5. Equação 21. Reação entre berílio e partículas . Figura 40. (a) Sir James Chadwick (1891 – 1974);� (b) Detecção experimental de nêutrons por Chadwick em 1932.34 Para geração de nêutron usam-se diversas reações nucleares como processos /n. Enquanto nêutron em núcleos -estáveis são partículas estáveis nêutrons livres mostram desintegração - com um tempo de meio vida de 10,6 min como ilustra Equação 22. Equação 22. Desintegração de nêutrons livres. Como a interação dos nêutrons depende em grande parte de sua energia cinética eles são geralmente classificados segundo sua energia como mostra a Tabela 6. Tabela 6. Classificação de nêutrons segundo a energia cinética.� Classificação dos neutrons Energia cinética (eV) Nêutrons ultra – frios < 10-5 Nêutrons frios 10-5 - 5(10-3 Nêutrons térmicos 5(10-3(- 0,5 Nêutrons epitérmicos 0,5 - 103 Nêutrons meio-velozes 103 – 105 Nêutrons velozes 105 - 5(107 Nêutrons ultra – velozes > 5(107 Reações nucleares e transmutação de elementos Reações nucleares se diferenciam da desintegração nuclear (radiação , ou ) pelo fato que a desintegração é um processo espontâneo, enquanto uma reação nuclear é causada por fatores externos. A primeira reação nuclear foi observada por Ruherford em 1919 num experimento esboçado na Figura 41. Figura 41. Arranjo experimental com qual Rutherford observou a reação 14N(,p)17O.� No recipiente no lado esquerdo encontra-se nitrogênio puro e no porta-amostra T 214Po como fonte de partículas . A distancia entre esta fonte de radiação e a tela de sulfeto de zinco é maior que a alcance da radiação emitida pelo 214Po. Mesmo assim cintilações foram observadas, cuja intensidade era semelhante à de causada por prótons. Estas partículas possuem um alcance de mais que 40 cm enquanto as partículas emitidas por 214Po com uma energia máxima de 7,6869 keV alcançam somente 32 cm. Dessas observações Rutherford tirou a conclusão que numa “colisão” entre o projétil e o núcleo a partícula a foi capturado pelo núcleo de nitrogênio e o núcleo intermediário de 18F emita um próton formando como produto final dessa reação o núcleo estável de 17O. A Figura 42 mostra uma fotografia desta reação numa câmera de Wilson preenchida com nitrogênio indicando os traços do produto final (O-17) e do próton emitida pelo núcleo F-17 intermediário. Figura 42. A reação 14N(,p)17O observada numa câmera de Wilson.24 Uma descrição explícita dessa reação nuclear é mostrada no Esquema 1a e a equação abreviada no Esquema 1b. Esta reação foi a primeira vez que o sonho dos alquimistas a transmutação dos elementos foi realmente alcançado. Esquema 1. Transmutação de nitrogênio em oxigênio via reação nuclear entre nitrogênio e partículas . Esquema 2. Classificação de reações nucleares. Figura 43. Transmutações de núcleos por reações nucleares de baixa energia.� Estas reações nucleares possuam certa semelhança com as deflexões de partículas nos núcleos com a deflexão de Rutherford (parágrafo 2.3.2, página 20) como ilustra a classificação das reações nucleares no Esquema 2. Mas como a energia dos projéteis nas reações nucleares é suficiente para vencer a repulsão entre as cargas do núcleo e do projétil ocorre a incorporação completa ou parcial dos núcleons do projétil no núcleo alvo. Além de partículas com carga positiva como partículas (4He2+), prótons (1H+); deuterons ( ) e trítons ( ) reações nucleares podem ser induzidas por radiação ou por nêutrons. Estes últimos projéteis possuam a vantagem que não há necessidade de superar a repulsão de Coulomb permitindo o uso de energias mais baixas. A Figura 43 resuma as possíveis transmutações de um núcleo que podem ser induzidas por reações nucleares com partículas , prótons, deuterons, trítons, nêutrons ou radiação . Reações nucleares poderiam ate satisfazer o velho sonho dos alquimistas de criar ouro como mostra o Esquema 3 e o Esquema 4. Como platina é mais caro que ouro sua transmutação não faria sentido e o isótopo 196Hg possua uma freqüência natural de somente 0,15%. Ironicamente a transformação de ouro em chumbo por reações nucleares seria mais fácil que a formação de ouro a partir de chumbo como mostra Esquema 5. Esquema 3. Transmutação de platina em ouro. Esquema 4. Transmutação de mercúrio em ouro. Esquema 5. Transmutação de ouro em chumbo. A fissão nuclear Como nêutrons não sofrem repulsão pelo núcleo do alvo eles podem induzir reações nucleares com energia relativamente pequenas. Este fato foi amplamente investigado por Fermi (Figura 44) que irradiou praticamente todo elemento químico com nêutrons transmutando-os nos elemento com número de ordem Z + 1 pela desintegração - do núcleo intermediário, como ilustra o Esquema 6 para transmutação do núcleo estável de127I em 128Xe (isótopo estável). Figura 44. Enrico Fermi (1901 – 1954).� Esquema 6. Transmutação de iodo por nêutrons lentos. Utilizando urânio, o elemento com o maior número de ordem conhecido (Z = 92), podia-se esperar a formação de um novo elemento com número de ordem Z + 1 = 93, segundo a reação ilustrada no Esquema 7. Esquema 7. Formação hipotética do elemento Z = 93 a partir de 238U. �� EMBED Equation.3 Por outro lado os nêutrons poderiam induzir reações do tipo (n,), (n,p), (n,d) ou (n,) como pode ser concluído da Figura 43. Com os três isótopos primordiais do urânio podia-se esperara pelo menos 12 nuclídeos diferentes como mostra Esquema 8. Desses 12 nuclídeos três são isótopos de urânio com dois nuclídeos não presente no urânio natural e seis isótopos de protactínio e três isótopos de tório. Todos estes nuclídeos podem se transmutar potencialmente em isótopos de rádio. Os isótopos artificiais de urânio sofrendo duas desintegrações , os isótopos de protactínio via desintegração - seguida de duas desintegrações e os isótopos de tório por desintegração . Esquema 8. Possíveis nuclídeos esperados pelas reações (n,), (n,p), (n,d) e (n,) em urânio. Estudando as reações de urânio com nêutrons térmicos Meitner, Hahn e Straßmann (Figura 45) identificaram além de possíveis elementos trans-urânios três isótopos artificiais de um elemento que eles acharam, pelas razões discutidas acima, de ser rádio. Para identificar estes isótopos Hahn e Straßmann tentaram, utilizando o arranjo experimental mostrado na Figura 46 sua isolação através da co-precipitação como cloreto junto com seu homologo mais leve bário seguida de cristalização fracionada (Figura 47), método aplicado por Marie Curie (Figura 15) na isolação de rádio na pechblenda (Figura 8b). (a) (b) (c) Figura 45. (a) Lise Meitner (1878 – 1968);� (b) Otto Hahn (1879 – 1968);� (c) Fritz Straßmann (1902 – 1980).� Figura 46. Bancada do Laboratório de Hahn, Meitner e Straßmann (Reprodução no Deutsches Museum) .� Como mostra a Figura 47 o cloreto de rádio, menos solúvel que cloreto
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