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UNIVERSIDADE TECNOLÓGICA FEDERAL DO PARANÁ CAMPUS CURITIBA DEPARTAMENTO DE PESQUISA E PÓS-GRADUAÇÃO PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA MECÂNICA E DE MATERIAIS - PPGEM LORIANE FIOR ANÁLISE DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO PROVENIENTE DOS MATERIAIS DE CONSTRUÇÃO CURITIBA MAIO - 2008 LORIANE FIOR ANÁLISE DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO PROVENIENTE DOS MATERIAIS DE CONSTRUÇÃO Dissertação apresentada como requisito parcial à obtenção do título de Mestre em Engenharia, do Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais, Área de Concentração em Engenharia de Materiais, do Departamento de Pesquisa e Pós-Graduação, do Campus Curitiba, da UTFPR. Orientador: Prof. Sergei A. Paschuk, Ph.D. CURITIBA MAIO - 2008 Ficha catalográfica elaborada pela Biblioteca da UTFPR – Campus Curitiba F517a Fior, Loriane Análise da concentração de radônio proveniente dos materiais de construção / Loriane Fior. Curitiba. UTFPR, 2008 XV, 131 f. : il. ; 30 cm Orientador: Prof. Dr. Sergei A. Paschuk Dissertação (Mestrado) – Universidade Tecnológica Federal do Paraná. Pro- grama de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais. Curitiba, 2008 Bibliografia: f. 82 – 88 1. Construção civil. 2. Materiais de construção. 3. Química atmosférica. 4. Radônio. I. Paschuk, Sergei A. orient. II. Universidade Tecnológica Federal do Paraná. Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais. III. Título. CDD: 690 TERMO DE APROVAÇÃO LORIANE FIOR ANÁLISE DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO PROVENIENTE DOS MATERIAIS DE CONSTRUÇÃO Esta Dissertação foi julgada para a obtenção do título de mestre em engenharia, área de concentração em engenharia de materiais, e aprovada em sua forma final pelo Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais. ________________________________________ Prof. Neri Volpato, Ph.D. Coordenador de Curso Banca Examinadora ___________________________ ____________________________ Prof. Sergei A. Paschuk, Ph. D. Prof. José Alberto Cerri, D.Sc. UTFPR UTFPR ___________________________ ___________________________ Prof. Hugo Reuters Schelin, Ph.D. Prof. Joel Mesa Hormaza, Dr. UTFPR UNESP Curitiba, 26 de maio de 2008. iii A todos que contribuiram para a realização do presente estudo. iv AGRADECIMENTOS Ao meu orientador Prof. Sergei Anatolyevich Paschuk, pelo incentivo e dedicação. Ao professor Vicente, pelos serviços técnicos no IRD e orientações. À professora Brigitte, pela realização de análise de espectrometria gama em amostras de materiais de construção. À UTFPR, pelo apoio de infra-estrutura. Aos professores do PPGEM, pelo apoio e conhecimento repassado. Ao DACOC, pelos equipamentos e materiais disponibilizados. Ao DESEG, pela liberação da área construtiva dentro da UTFPR. Ao LACTEC, pela disponibilidade de uso do Laboratório de Alta Tensão. Ao IRD, pelo fornecimento de material didático e experimental. Ao LEN-IPEN, pela disposição de equipamento – espectrômetro gama de alta resolução. A Ambiensys Gestão Ambiental Ltda pela colaboração nos horários de trabalho flexíveis. À amiga Janine, pelo incentivo e colaboração. Aos amigos Laryssa, Ruben e Fernanda, pela ajuda no decorrer da pesquisa. Ao Fernando, pelo entendimento da ausência nos momentos de pesquisa. Aos meus familiares, amigos e colegas de trabalho, pelo apoio. A todos que auxiliaram no desenvolvimento deste estudo. v FIOR, Loriane. Análise da Concentração de Radônio proveniente dos Materiais de Construção, 2008, Dissertação (Mestrado em Engenharia) – Programa de Pós- graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais, Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Curitiba, 131 p. RESUMO Esta dissertação de mestrado apresenta a concentração de 222Rn medida no decorrer da construção de ambientes, chamados de células-teste, com bloco cerâmico e de concreto e com a aplicação de materiais como reboco, calfino e tinta, originados na região metropolitana de Curitiba. A pesquisa mostra as 4 etapas construtivas e também o sistema de detecção usado, desde a escolha do detector plástico de estado sólido (Lexan®), da câmara de difusão e do filtro até a revelação dos detectores com equipamento de etching eletroquímico, posterior tratamento eletrônico das imagens obtidas através de scanner e contagem manual de traços de 224 detectores expostos. A concentração de 222Rn média por etapa construtiva foi de 651, 776, 1032 e 422 Bq/m3 para as células-teste de blocos cerâmicos e 594, 427, 875 e 471 Bq/m3 para as células-teste de blocos de concreto. Amostras dos blocos foram analisadas através de espectrometria gama obtendo, respectivamente, as concentrações das atividades de 226Ra, de 232Th e de 40K, radionuclídeos presentes nos materiais de construção, de 38,9 (±1,7), 46,1 (±1,8), 188 (±12) para os blocos cerâmicos e 21,1 (±0,9), 19,7 (±0,9), 737 (±44) para os blocos de concreto. Também foram calculados os valores de índice de concentração de atividade de 0,423 (±0,019) e 0,414 (±0,022), de atividade equivalente em rádio de 119,299 (±5,198) e 106,054 (±5,575), e de limite de radiação externa aos raios gama de 0,321 (±0,014) e 0,286 (±0,015), proveniente dos blocos cerâmicos e de concreto, respectivamente. Observou-se que houve aumento gradual da concentração de 222Rn no interior das células-teste quando aplicado reboco e calfino e redução com a aplicação de tintas. Palavras-chave: radônio, materiais de construção, câncer de pulmão. vi FIOR, Loriane. 222Rn Concentration Levels related to Construction Materials, 2008, Dissertação (Mestrado em Engenharia) – Programa de Pós-graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais, Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Curitiba, 131 p. ABSTRACT Present work discusses the concentration levels of 222Rn in air within respect of different type of construction materials. The measurements were performed in cell- test constructions following four principal stages of civil construction: 1) assembling the walls using ceramic and concrete blocks and mortar; 2) plaster installation; 3) wall surface finishing using the lime; 4) wall surface insulation by paint. All used materials in the measurements were produced at the Metropolitan Region of Curitiba/PR. The long term measurements have been performed using diffusion chambers, filters and polycarbonate alpha track passive detectors (Lexan®). The chemical development of alpha tracks has been achieved by electrochemical etching and posterior electronic treatment of the images through scanner and manual counting of the traces from 224 detectors. The average concentration of 222Rn in each constructive stage was 651, 776, 1032 and 422 Bq/m3 for the cell-test from ceramic blocks and 594,427, 875 and 471 Bq/m3 for the cell-test from concrete blocks. Samples of the blocks had been analyzed through spectrometry gamma and the results show the activity concentrations for 226Ra, 232Th and 40K, isotopes founded in the construction materials, as 38,9 (±1,7), 46,1 (±1,8), 188 (±12) for ceramic blocks and 21,1 (±0,9), 19,7 (±0,9), 737 (±44) for the concrete blocks. Also the values of activity concentration index were founded as 0,423 (±0,019) e 0,414 (±0,022), radio equivalent activity as 119,299 (±5,198) e 106,054 (±5,575), gamma ray external radiation limit as 0,321 (±0,014) e 0,286 (±0,015), from ceramic an concrete blocks, respectively. It was observed that it had gradual increase of the concentration of 222Rn in the interior of the cell-test when applied mortar, plaster, lime and reduction with the application of paints. Key-words: radon, construction materials, lung cancer. vii SUMÁRIO AGRADECIMENTOS...................................................................................................iv RESUMO......................................................................................................................v ABSTRACT..................................................................................................................vi LISTA DE FIGURAS.....................................................................................................x LISTA DE TABELAS...................................................................................................xii LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS.....................................................................xiv LISTA DE SÍMBOLOS................................................................................................xv 1 INTRODUÇÃO......................................................................................................1 1.1 OBJETIVOS .................................................................................................................................. 1 1.1.1 Objetivo Geral ........................................................................................................................ 1 1.1.2 Objetivos Específicos ............................................................................................................. 1 1.2 A IMPORTÂNCIA DO PROBLEMA .............................................................................................. 1 2 FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA ............................................................................7 2.1 CONCEITOS GERAIS .................................................................................................................. 7 2.1.1 Estrutura da Matéria............................................................................................................... 7 2.1.2 Radioatividade ....................................................................................................................... 8 2.1.3 Séries Radioativas Naturais ................................................................................................ 11 2.1.4 Grandezas e Unidades da Física das Radiações................................................................ 13 2.1.5 Fontes Naturais de Radiação............................................................................................... 15 2.2 RADÔNIO: RADIAÇÃO NATURAL............................................................................................. 16 2.2.1 Qualidade do Ar ................................................................................................................... 18 2.2.2 Mecanismos de Transporte do Radônio .............................................................................. 19 2.2.3 Efeitos Nocivos à Saúde Humana........................................................................................24 2.3 RADÔNIO E OS MATERIAIS DE CONSTRUÇÃO E ACABAMENTOS..................................... 27 2.4 NÍVEIS DE RADIAÇÃO EM INTERIORES ................................................................................. 27 2.4.1 Índice de Concentração de Atividade nos Materiais de Construção ................................... 29 2.5 DETECÇÃO DE TRAÇOS DE RADÔNIO .................................................................................. 30 2.5.1 Os Detectores Plásticos de Traços...................................................................................... 31 2.5.2 Câmaras de Difusão............................................................................................................. 35 2.5.3 Filtro...................................................................................................................................... 37 2.5.4 Membrana ............................................................................................................................ 38 viii 2.6 REVELAÇÃO DOS DETECTORES............................................................................................ 38 2.6.1 Pré-revelação Química......................................................................................................... 39 2.6.2 Revelação Eletroquímica ..................................................................................................... 41 2.6.3 Equipamento para Revelação dos Detectores Plásticos ..................................................... 42 2.7 LEITURA E CONTAGEM DE TRAÇOS...................................................................................... 42 2.8 CONSIDERAÇÕES..................................................................................................................... 43 2.8.1 Período de Exposição .......................................................................................................... 43 2.8.2 Background .......................................................................................................................... 43 2.8.3 Detectores de Referência..................................................................................................... 44 2.8.4 Tratamento das Imagens ..................................................................................................... 44 2.8.5 Tratamento de Dados Obtidos ............................................................................................. 44 2.9 ANÁLISE DE ESPECTROMETRIA GAMA................................................................................. 45 2.10 TÉCNICAS CONSTRUTIVAS PARA REGIÕES COM ALTAS CONCENTRAÇÕES DE RADÔNIO.......................................................................................................................................... 47 3 MATERIAIS E MÉTODOS..................................................................................50 3.1 MATERIAIS UTILIZADOS........................................................................................................... 50 3.2 METODOLOGIA DE EXECUÇÃO DOS AMBIENTES DE DETECÇÃO .................................... 51 3.2.1 Determinação das Etapas Construtivas.............................................................................. 54 3.2.2 A Construção das Células-teste.......................................................................................... 55 3.3 METODOLOGIA DE DETECÇÃO DE TRAÇOS ....................................................................... 59 3.3.1 Determinação dos Detectores Plásticos de Traços ............................................................ 59 3.3.2 Determinação da Câmara de Difusão ................................................................................ 59 3.3.3 Preparos dos Detectores e das Câmaras de Difusão ........................................................ 60 3.3.4 Instalação das Câmaras de Difusão ..................................................................................61 3.3.5 Período de Exposição ......................................................................................................... 62 3.3.6 Lavagem das Câmaras de Difusão .................................................................................... 62 3.4 METODOLOGIA DE OBTENÇÃO DE DADOS ......................................................................... 62 3.4.1 Arranjo experimental – Revelação dos Detectores ............................................................ 63 3.4.2 Tratamento das Imagens, Leitura e Contagem de Traços ................................................ 66 3.4.3 Tratamento dos Dados ....................................................................................................... 67 3.5 METODOLOGIA DE ANÁLISE DE ESPECTROMETRIA GAMA.............................................. 67 4 RESULTADOS E DISCUSSÕES .......................................................................69 4.1 RESULTADOS – IMAGENS DOS DETECTORES.................................................................... 69 4.2 RESULTADOS – 4 ETAPAS CONSTRUTIVAS ........................................................................ 70 4.3 RESULTADOS – ANÁLISE DE ESPECTROMETRIA GAMA ................................................... 75 4.4 RESULTADOS – CÁLCULOS PERTINENTES ......................................................................... 76 5 CONCLUSÕES...................................................................................................78 5.1 PROPOSTAS PARA TRABALHOS FUTUROS......................................................................... 79 ix 6 PRODUÇÃO BIBLIOGRÁFICA...........................................................................80 REFERÊNCIAS.........................................................................................................82 APÊNDICE A – IMAGENS DOS DETECTORES REVELADOS ...............................89 APÊNDICE B – RESULTADOS DA CONTAGEM DE TRAÇOS DE 222Rn..............130 x LISTA DE FIGURAS Figura 2.1 - Átomo (IPEN, 2002) .................................................................................7 Figura 2.2 - Radiações ionizantes (IPEN, 2002)..........................................................9 Figura 2.3 - Processos de transferência de energia (IPEN, 2002).............................11 Figura 2.4 - Séries radioativas naturais (CNEN, 2004; LYMAN, 1997)......................12 Figura 2.5 - Fontes de exposição à radiação (ICRP 60-91).......................................17 Figura 2.6 - Transporte do 222Rn nos materiais de construção e no solo (PÖRSTENDORFER, 1993).......................................................................................20 Figura 2.7 - Curva de Bragg (MUKHIN, 1987)...........................................................34 Figura 2.8 - Câmara de difusão: seqüência: (1) tampa; (2) anel-suporte; (3) filtro; (4) câmara (URBAN, 1981)..............................................................................................35 Figura 2.9 - Câmara de difusão: seqüência: (1) câmara; (2) anel-suporte; (3) filtro; (4) tampa (URBAN, 1985)...............................................................................................36 Figura 2.10 - Seção transversal da câmaras de difusão (URBAN, 1985)..................37 Figura 2.11 - Etapas de detecção de partículas alfa no detector plástico de traços..........................................................................................................................39 Figura 2.12 - Pré-revelação química (TOMMASINO, 2004)......................................40 Figura 2.13 - Revelação eletroquímica (TOMMASINO, 2004)...................................41 Figura 2.14 - ECE (Electro Chemical Etching) EKOTRONIC.....................................42 Figura 2.15 - Instalação de duto de ventilação: (1) camada permeável; (2) manta de plástico; (3) aplicação de vedação; (4) tubo de ventilação (EPA, 2005)..........................................................................................................................48 Figura 3.1- Bloco de concreto utilizado......................................................................51 Figura 3.2- Bloco cerâmico utilizado..........................................................................51 Figura 3.3- Definição do dimensionamento da base das células-teste......................52 xi Figura 3.4 - Disposição das 8 células-teste................................................................53 Figura 3.5 - Instalação das câmaras de difusão no interior das células-teste Etapa Construtiva 1 (1) e 2 (2)..............................................................................................56 Figura 3.6 - (1) Fechamento da CTB; (2) Fechamento da CTG................................56 Figura 3.7 - CTE e CTF – fechadas com chapa de compensado de madeira sobre placas de borracha e carga para adesão, evitando troca de ar.................................57 Figura 3.8 - Montagem da câmara de difusão: (1) tampa e filtro; (2) tampa, filtro e detector; (3) tampa, filtro, detector e anel-suporte; (4) câmara fechada pronta para exposição...................................................................................................................60 Figura 3.9 - Disposição das câmaras de difusão no interior das células-teste..........61 Figura 3.10 - Câmara de revelação química e eletroquímica produzida na UTFPR..64 Figura 3.11 - Câmara de revelação química e eletroquímica do IRD/RJ...................65 Figura 4.1 - Imagem de um detector digitalizada (1) e tratada (2).............................69 Figura 4.2 - Concentração de 222Rn por etapa construtiva das células-teste.............70 Figura 4.3 - Concentração de 222Rn por etapa construtiva das células-teste relacionada ao volume de ar em ambientes de convívio humano.............................72 Figura 4.4 - Concentração de 222Rn por célula-casa por etapa construtiva .............72 Figura 4.5 - Concentração de 222Rn na etapa construtiva 1 nas 8 células-teste........73 Figura 4.6 - Concentração de 222Rn na etapa construtiva 2 nas 8 células-teste........74 Figura 4.7 - Concentração de 222Rn na etapa construtiva 3 nas 8 células-teste....... 74 Figura 4.8 - Concentração de 222Rn na etapa construtiva 4 nas 8 células-teste........75 xii LISTA DE TABELAS Tabela 2.1 - Datas importantes das descobertas científicas (IPEN, 2004;OKUNO, 1998)............................................................................................................................8 Tabela 2.2 - Fator de qualidade (IPEN, 2002; TIPLER, 2000)...................................14 Tabela 2.3 - Grandezas e unidades (IPEN, 2002; TIPLER, 2000).............................15 Tabela 2.4 - Principais radionuclídeos naturais (IPEN, 2002; TIPLER, 2000)...........16 Tabela 2.5 - Histórico (COTHERN, 1987)..................................................................26 Tabela 2.6 - Detectores plásticos (ILIÉ, 1989)...........................................................32 Tabela 2.7 - Concentrações das atividades específicas de radionuclídeos e Raeq em diversos materiais de construção da Índia (KUMAR, 2003)......................................46 Tabela 2.8 - Concentrações das atividades específicas de radionuclídeos e Raeq em blocos cerâmicos de diferentes países do mundo (FATHIVAND, 2006’; XINWEI, 2004; KUMAR, 2003).................................................................................................46 Tabela 3.1 - Materiais utilizados.................................................................................50 Tabela 3.2 - Características construtivas das8 células-teste....................................53 Tabela 3.3 - Etapas construtivas das 8 células-teste.................................................54 Tabela 3.4 - Posições de instalação das câmaras de difusão x detectores..............55 Tabela 3.5 - Cronograma das etapas construtivas e exposição dos detectores........57 Tabela 3.6 - Dimesionamento interno das 8 células-teste.........................................58 Tabela 3.7 - Volume interno das 8 células-teste........................................................58 Tabela 3.8 - Procedimentos de revelação para Lexan...............................................66 Tabela 3.9 - Transição gama – análise de espectrometria gama (LEN-IPEN)..........68 Tabela 4.1 - Concentrações das atividades 226Ra, do 232Th e do 40K em blocos cerâmico e concreto...................................................................................................75 xiii Tabela 4.2 - Índice de concentração de atividade nos materiais de construção - blocos cerâmico e concreto........................................................................................76 Tabela 4.3 - Radiação equivalente em rádio nos materiais de construção - blocos cerâmico e concreto...................................................................................................76 Tabela 4.4 - Exposição externa aos raios gama........................................................77 Tabela A.1 - Detectores revelados/1ª etapa construtiva/Imagens de scanner...........90 Tabela A.2 - Detectores revelados/1ª etapa construtiva/traços contados..................95 Tabela A.3 - Detectores revelados/2ª etapa construtiva/Imagens de scanner.........100 Tabela A.4 - Detectores revelados/2ª etapa construtiva/traços contados................105 Tabela A.5 - Detectores revelados/3ª etapa construtiva/imagens de scanner.........110 Tabela A.6 - Detectores revelados/3ª etapa construtiva/traços contados................115 Tabela A.7 - Detectores revelados/4ª etapa construtiva/imagens de scanner.........120 Tabela A.8 - Detectores revelados/4ª etapa construtiva/traços contados................125 Tabela B.1 - Resultados da contagem de traços de 222Rn nas etapas construtivas..............................................................................................................130 xiv LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS CNEN Comissão Nacional de Energia Nuclear CPE Chemical Pre Etching ECE EPA IARC Electro Chemical Etching Environmental Protection Agency International Agency for Research on Cancer ICRP International Commission on Radiological Protection IPEN Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares IRD Instituto de Radioproteção e Dosimetria LACTEC Instituto de Tecnologia para o Desenvolvimento LEN Laboratório de Estrutura Nuclear MATLAB Software destinado a fazer cálculos com matrizes OMS Organização Mundial da Saúde SI Sistema Internacional SSNTDs Solid State Nuclear Track Detectors UNSCEAR United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation xv LISTA DE SÍMBOLOS A Massa do átomo A Atividade Cxx Concentração de atividade de determinado radionuclídeo C Concentração de radônio D Dose absorvida f Emanação H Dose equivalente JD Fluxo de difusão K Potássio h Espessura da camada dissolvida em relação a superfície original do detector I Índice de concentração de atividade Ra Rádio Raeq Atividade equivalente do rádio Rn Radônio S Sensibilidade SI Sistema Internacional t Tempo de ataque químico Th Tório T1/2 Meia-vida U Urânio Vb Velocidade em que a superfície do plástico é dissolvida Vt Velocidade em que a solução dissolve o plástico ao longo do traço X Exposição Z Número atômico α Radiação alfa β Radiação beta γ Radiação gama θ Ângulo de incidência θc Ângulo mínimo de incidência λ Constante de decaimento η Eficiência Capitulo 1 Introdução 1 1 INTRODUÇÃO 1.1 Objetivos 1.1.1 Objetivo geral Determinar a concentração de radônio proveniente dos materiais de construção conforme aplicação nas etapas construtivas e realizar análise das concentrações das atividades específicas dos radionuclídeos 226Ra, 232Th e 40K nos materiais utilizados. 1.1.2 Objetivos específicos • Avaliar diferentes tipos de materiais utilizados em alvenarias de obras civis, bem como materiais de acabamento em geral, quanto à capacidade de exalação de radônio; • Construir ambientes de detecção de 222Rn, chamados de células-teste, para detecção do gás conforme aplicação dos materiais de construção nas etapas construtivas; • Medir a concentração de radônio no interior das células-teste; • Avaliar os materiais de construção (bloco cerâmico e bloco de concreto) quanto aos níveis de ação, índice de concentração de atividade e atividade equivalente em rádio. 1.2 A Importância do Problema O radônio é um gás naturalmente radioativo e sua radiação é proveniente do decaimento do rádio na forma de partículas alfa e radiação gama sendo que, ao ser inalado passa a ser um causador potencial do câncer de pulmão. O fato do radônio ser um gás extremamente pesado pode ser considerado determinante para uma correlação com seu potencial de contaminação aos pulmões, já que ao ser inalado, dificilmente será expelido. Capitulo 1 Introdução 2 Por ser um gás, o radônio produzido no interior das rochas e solos difunde-se com facilidade através de fissuras, tubulações e lençóis freáticos até alcançar a superfície terrestre (MARQUES, 2004). Altas concentrações de radônio podem ocorrer em ambientes fechados e pouco ventilados representando risco potencial aos indivíduos que freqüentam esses locais, pois a concentração de 222Rn no interior de residências é cerca de 2 a 20 vezes maior do que a média da concentração no exterior em regiões de clima frio, como países da Europa (ICRP, 1993). A densidade do gás também é crucial para se caracterizar o problema no sentido que o radônio tem tendência de permanecer no subsolo, sendo a observação da contaminação mais visível no subsolo (minas) do que na superfície terrestre (REBELO, 2002). Estudo recente mostra que em ambientes internos a concentração de gás 222Rn é maior que nos ambientes externos e os ambientes construídos abaixo do nível do terreno natural (subsolo) têm maior concentração do gás se comparado com ambientes construídos acima do nível do terreno natural - térreo e outros pavimentos (CORRÊA,2006). O solo é o responsável pela maior contribuição para a concentração ambiental por radônio e seus produtos de decaimento, porém a concentração de radônio no ar em ambientes de convívio humano, não se origina apenas no solo, mas também em materiais de construção que compõem o ambiente, uma vez que esses materiais são fabricados com substâncias retiradas do solo. O fluxo de átomos de radônio vindo do solo depende do conteúdo de 238U, da resistência e da permeabilidade que o solo oferece à difusão do gás (RIO DOCE, 1997). Segundo a EPA – Environmental Protection Agency (1995), os produtos originados pelo decaimento radioativo do rádio, principalmente o radônio, causam no mundo milhares de mortes por câncer de pulmão, sendo que o fumo é a principal causa desse tipo de câncer. Em nota publicada na revista britânica “British Medical Journal”, em dezembro de 2004, Sarah Darby, professora da Universidade de Oxford, Grã-Bretanha e autora da pesquisa, relata que o radônio causa 9% de câncer de pulmão na Europa e que esse gás acentua os efeitos negativos do tabaco, sendo que o risco aumenta 8,4% cada vez que a radioatividade do radônio medido aumenta em 100 Bq/m3. Conforme publicaçãonº 65/1993 da Comissão Internacional de Proteção Radiológica (ICRP, 1993), os valores de dose devida ao radônio é de 3 a 10 mSv.a-1, Capitulo 1 Introdução 3 levando em conta um período de ocupação de 7000 horas e um fator de equilíbrio de 0,4, o que equivale a concentração de 200 e 600 Bq/m3 , respectivamente. Desta forma, os níveis de radônio em residências ou locais de trabalho, de ação (aumento de ventilação) e de intervenção (alteração construtiva – melhor impermeabilização), devem ser reduzidos quando a concentração de radônio medida for superior a 600 Bq/m3. CORRÊA (2006) realizou medidas de concentração de radônio em ambientes de convívio humano da cidade de Curitiba/PR e Campo Largo (cidade da região metropolitana) obtendo 74% dos resultados na faixa de até 50 Bq/m3, 10% na faixa de 50 a 100 Bq/m3, 9% de 100 a 200 Bq/m3 e 7% dos resultados acima de 200 Bq/m3. Segundo Rebelo (2002), mais de 40% da dose radioativa natural recebida pelos seres humanos no interior de habitações provém do radônio e seus descendentes, emissores de partículas alfa – dado brasileiro. O ICRP 60 (1991) estabelece que 55% da dose radioativa natural provém do radônio. O radônio e seus produtos de decaimento juntam-se às partículas de poeira no ar (BERGLUND, 1992) e possivelmente são inalados pelos indivíduos que habitam o local. Alojados nos pulmões, os elementos em questão sofrem decaimento radioativo, onde liberam partículas alfa que podem alterar o material genético das células pulmonares, aumentando a probabilidade de desenvolvimento de tumores nessa região. Com o crescimento da população e o aumento da demanda por materiais de construção de origem natural houve a necessidade de busca por esses materiais em solos mais profundos, retirando-os e colocando-os em uso, materiais altamente contaminados pelo radônio, além de trazer para a atmosfera uma grande quantidade deste gás e acrescentar uma importante fonte adicional de exposição do Homem a radiações ionizantes (MELO, 1999). Esse aumento considerável da quantidade de materiais de subsolo profundo utilizados na construção civil (BURKE, 2003), leva a um aumento na quantidade de radiação exalada pelo gás radônio dentro das construções e também na superfície terrestre. O balanço entre a entrada e a saída do gás através de janelas, trincas, juntas, furos ou elementos similares que possibilitem sua passagem é o fator Capitulo 1 Introdução 4 determinante para o nível de concentração de radônio no interior das construções (BAIXERAS, 1997). Segundo vários autores consultados (BURKE, 2003, RIO DOCE, 1997, VILLALOBOS, 1991, MELO, 1999), a taxa de exalação de radônio em materiais de construção de elevado grau de compactação, como concreto, pedra e tijolo é uma ordem decimal menor que a do solo, enquanto que em materiais como o gesso, verificam valores mais semelhantes aos do solo. A composição básica do gesso é o sulfato de cálcio dihidratado, que pode conter níveis elevados de impurezas que provêm da rocha fosfatada que é usada como matéria-prima na produção de fertilizantes. Entre essas impurezas pode ocorrer um acréscimo de radioatividade natural, devido à presença de produtos de decaimento do urânio e tório, particularmente 226Ra e 232Th, que inviabilizam seu uso como material de construção ou para outros propósitos. O gesso pode ser usado como substituto de componentes naturais em materiais de construção. Entretanto, os níveis de radioatividade presentes no gesso costumam ser mais elevados do que os encontrados normalmente nos materiais de construção, de modo que seu uso na construção pode, eventualmente, aumentar os níveis de exposição nas moradias (SAUEIA, 1997). Segundo Mike Repacholi, responsável pelo Programa sobre Saúde e Radiação da Organização Mundial da Saúde, (JORNAL O ESTADO DE SÃO PAULO, 06/2005), o radônio expõe todos os povos a um risco de saúde pública que pode ser facilmente prevenido, mas até aquele momento era tratado como um assunto que não chamava a atenção. Para fazer frente a este fator de risco, a OMS lançou um projeto internacional, de três anos de duração, para ajudar os países a reduzir os riscos sanitários associados ao radônio. Entre as medidas concretas que serão propostas, destacam-se a avaliação de riscos, a adoção de normas para reduzir a exposição e a concentração do referido gás, assim como as campanhas de sensibilização dirigidas aos políticos e a opinião pública em geral. No Brasil ainda não existem dados estatísticos suficientes para um mapeamento das regiões com maior concentração de radônio ou especificação de materiais de construção que funcionem como barreira para a exalação do gás, e nem legislação específica. Capitulo 1 Introdução 5 Há a necessidade de regulamentação do uso desses materiais para assegurar a proteção das pessoas que só poderá ser feita a partir de um estudo detalhado da presença no solo desse gás, bem como da sua influência na composição dos materiais de construção utilizados. A exalação do 222Rn nos materiais de construção pode ser reduzida com a aplicação de revestimentos internos nos ambientes desde que a camada aplicada seja homogênea. A tinta a base de epóxi, por exemplo, reduz a exalação do gás em aproximadamente 65%. Dessa forma, o revestimento interno das paredes atua de forma a aumentar ou diminuir a exalação do radônio nos ambientes internos (VILLALOBOS, 1991). 1.3 A Delimitação da Pesquisa A pesquisa visa à determinação da concentração de radônio proveniente dos materiais de construção nas diferentes etapas construtivas e a análise dos radionuclídeos presentes nestes materiais. Para tanto, a pesquisa foi composta por atividades relacionadas que possibilitaram a obtenção dos resultados desejados. As atividades necessárias para alcançar o objetivo principal são: - construção de “ambientes” simuladores de ambientes de convívio humano: estes ambientes foram chamados de células-teste e foram construídos com materiais comuns utilizados na construção civil em geral como blocos cerâmicos e de concreto, cimento, areia, cal e tintas acrílica e a óleo; - definição de metodologia para a detecção do gás radônio: a disponibilidade dos materiais e equipamentos foi relevante para a realização da pesquisa. Os filtros de papel, os detectores passivos – detectores plásticos do estado sólido e as câmaras de detecção foram disponibilizados pelo IRD/RJ; - definição de metodologia para a revelação dos detectores escolhidos: a escolha da metodologia de revelação dos detectores, além da disponibilidade pelo IRD, foi associada à escolha dos detectores. A facilidade de manuseio e de transporte dos detectores também foi primordial para a realização da pesquisa; - elaboração de metodologia própria para leitura e contagem dos traços de radônio: a contagem dos traços foi realizada manualmente para que se pudesse Capitulo 1 Introdução 6 analisar a sobreposição de traços e eliminar as impurezas reveladas no detector escolhido de forma a não comprometer o número total de traços por detector; - realização de ensaio de espectrometria gama: a possibilidade de envio de amostras dos materiais base utilizados na construção das células-teste para o laboratório do IPEN (LEN) dotado espectrômetro gama de alta resolução foi fundamental para a obtenção dos resultados almejados. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 7 2 FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA 2.1 Conceitos Gerais 2.1.1 A estrutura da matéria Todas as substâncias encontradas na natureza são constituídas de átomos e suas combinações, as moléculas. O átomo é a menor estrutura da matéria que apresenta as propriedadesdo elemento químico e é constituído de prótons (carga positiva) e de nêutrons (sem carga) confinados no núcleo (massa do átomo denominada “A”) e por partículas mais leves, os elétrons (carga negativa), girando ao seu redor em órbitas. A extensão das órbitas dos elétrons determina o tamanho do átomo (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). O número de prótons ou número atômico (denominado “Z”) identifica um elemento químico. A Figura 2.1 apresenta a estrutura tridimensional do átomo (a) e a representação genérica de um átomo (b). DEFINIÇÕES A = número de massa Z = número atômico (a) (b) X = símbolo químico do elemento Figura 2.1: Átomo: (a) Estrutura tridimensional; (b) Representação genérica. Fonte: Modificada IPEN (2002). Quando átomos do mesmo elemento químico possuem o mesmo número de prótons, porém com massas diferentes, pois o número de nêutrons é variável por não possuir carga elétrica, define-se que são átomos isótopos. Um exemplo clássico é o Urânio e seus isótopos com 92 prótons no núcleo, sendo 3 isótopos encontrados na natureza: 234U com 142 nêutrons (quantidade desprezível), 235U com 143 neutrons (0,07%) e 238U com 143 nêutrons no núcleo (99,3%). Os isótopos Capitulo 2 Fundamentação Teórica 8 radioativos também são chamados de radionuclídeos (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). 2.1.2 Radioatividade Radiação é uma forma de energia, emitida por uma fonte, que se propaga de um ponto a outro sob forma de partículas com ou sem carga elétrica, ou ainda sob forma de ondas eletromagnéticas (OKUNO, 1998; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). Tudo que existe na natureza tende a permanecer num estado estável. Os átomos instáveis passam por um processo que os tornam mais estáveis. Este processo envolve a emissão do excesso de energia do núcleo e é denominada radioatividade ou decaimento radioativo. Portanto, a radioatividade é a alteração espontânea de um tipo de átomo em outro com a emissão de radiação para atingir a estabilidade. A energia liberada pelos átomos instáveis, radioativos, é denominada radiação ionizante. A radioatividade e as radiações ionizantes não são percebidas naturalmente pelos órgãos dos sentidos e, talvez seja por isso que, até os últimos anos do século XIX a humanidade não conhecia sua existência, nem tão pouco seu poder (IPEN, 2002; OKUNO, 1998). A Tabela 2.1 menciona as principais datas das descobertas científicas em relação à radiação em geral. Tabela 2.1: Datas importantes: descobertas científicas (IPEN, 2002; OKUNO, 1998). ANO DESCOBERTA/PESQUISADOR Anos antes Previsão Teórica da existência dos Raios X - Hermann Vonn Helmholtz 1895 Descoberta Experimental dos Raios X - Wilhelm Conrad Roentgen 1896 Instalação da 1º Unidade de Radiografia Diagnóstica 1896 O sal de urânio emitia radiações espontâneas - Antoine H. Becquerel 1898 Descoberta de outros elementos radioativos: Polônio e Rádio - Casal Pierre e Marie Curie Capitulo 2 Fundamentação Teórica 9 Tabela 2.1: Continuação: Datas importantes: descobertas científicas (IPEN, 2002; OKUNO, 1998). 1898 * Identificação de 2 tipos de radiação: radiação alfa e radiação beta - Ernest Rutherford 1899 Identificação do 3º tipo de radiação: radiação gama/Paul Villard A partir de 1930 Produção do cyclotron - Ernest Orland Lawrence e M. Stanley Livingston A partir de 1930 Produção do reator de fissão - Enrico Fermi 1934 Transformação de elementos comuns em elementos radioativos: Fósforo-13 e Nitrogênio-13 - Irène Curie e Frédéric Joliot 1934 Conhecimento de energia atômica ou energia nuclear 1945 Uso de Bomba Atômica em Hiroshima e Nagasaki Após 2º Guerra Mundial Utilização de materiais radioativos e energia nuclear em várias áreas de conhecimento para melhorar as condições de vida da população * Hoje conhecidas como partículas alfa e radiação gama. Fonte: Noções Básicas de Proteção Radiológica (CNEN); Radiação: Efeitos, riscos e benefícios (OKUNO,1998). Há três tipos de radiações ionizantes emitidas pelos átomos radioativos: Partícula Alfa (α), Partícula Beta (β) e Radiação Gama (γ), conforme Figura 2.2. (a) (b) (c) β- (beta) β+ (positron) Figura 2.2: Radiações ionizantes:(a) partícula alfa (α); (b) partícula beta (β); (c) radiação gama (γ) (IPEN, 2002). Partícula Alfa (α): são núcleos de átomos de Hélio, constituídos de 2 prótons e 2 nêutrons e de energia associada. Esse processo de emissão de partículas positivas ocorre para existir a estabilização de um núcleo com excesso de energia. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 10 As partículas α são mais pesadas e de maior carga por isso são menos penetrantes que as partículas β e as radiações γ. Partícula Beta (β): são partículas emitidas por um núcleo quando da transformação de nêutrons em prótons (partículas beta) ou de prótons em nêutrons (pósitrons). Esse processo ocorre para estabilizar um núcleo com excesso de nêutrons em relação aos prótons. As partículas β são menores, mais leves e apresentam maior poder de penetração que as partículas α. Radiação Gama (γ): são ondas eletromagnéticas, da mesma natureza da luz, emitidas pelo núcleo ainda com excesso de energia, após um dos processos de estabilização citados acima. Os raios γ não possuem massa e nem carga e têm poder de penetração elevado podendo percorrer grandes distâncias no ar e atravessar vários materiais. Ainda há os raios X que são semelhantes aos raios γ quanto as suas propriedades. A diferença é que os raios γ são produzidos no núcleo do átomo e os raios X podem ter origem na eletrosfera (característico) ou por meio de freamento de elétrons (artificial) (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). O poder de penetração das radiações ionizantes é diferente. A partícula alfa não consegue atravessar uma folha de papel, enquanto que a partícula beta atravessa o papel e é barrada por uma folha fina de alumínio. Já os raios gama são barrados somente por uma camada espessa de concreto. Ao atravessar um material as partículas alfa (α) e beta (β) e os raios X e gama (γ) cedem parte ou toda sua energia para os átomos do material (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). Essa transferência de energia dá-se por dois processos que são: Ionização: processo que resulta da remoção de um elétron de um átomo deixando-o com carga positiva. O resultado deste processo é a criação de um par iônico composto de um elétron negativo e um átomo ou molécula com carga positiva. Uma molécula pode permanecer intacta ou ser rompida, dependendo se o elétron retirado é ou não fundamental para a ligação molecular. Excitação: resultado da interação da radiação com o elétron ou com o núcleo de um átomo. No primeiro caso a excitação de um elétron se dá quando a radiação promove este elétron para um nível de energia mais elevado, ou seja, transfere o elétron de uma camada eletrônica mais interna para uma camada eletrônica mais Capitulo 2 Fundamentação Teórica 11 externa. O elétron permanece ligado ao átomo e não são produzidos íons. No segundo caso, a excitação nuclear é qualquer processo que adiciona energia a uma partícula do núcleo de um átomo, de modo que esta ocupe um estado energético superior. O núcleo continua a possuir o mesmo número de partículas nucleares e pode continuar com o mesmo comportamento químico. A Figura 2.3 ilustra esquematicamente esses processos de transferência de energia. (a) (b) © - Partícula Ionizante Íon Negativo Íon Positivo Radiação Ionizante Partícula beta Radiação X Figura 2.3: Processos de transferência de energia: ionização; (b) excitação de um elétron; (c)excitação nuclear (IPEN, 2002). 2.1.3 Séries radioativas naturais Em cada emissão de uma das partículas há uma variação do número de prótons no núcleo, ou seja, o elemento se transforma em outro com comportamento químico diferente. É a desintegração ou decaimento radioativo até que o núcleo adquira configuração estável. Em cada decaimento radioativo, os núcleos emitem radiações α, β e γ e cada um deles é mais organizado que o núcleo anterior. Essas seqüências de decaimentos são chamadas de Séries Radiativas Naturais que são em número de três - Série do Urânio, Série do Actínio e Série do Tório – e terminam em isótopos estáveis do Chumbo – 206Pb, 207Pb, 208Pb. A Figura 2.4 apresenta essas séries radioativas de forma resumida. A velocidade de decaimento é característica individual de cada elemento radioativo. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 12 223Frâncio 21 min 227Actínio SÉRIES RADIOATIVAS NATURAIS SÉRIE DO URÂNIO SÉRIE DO URÂNIO SÉRIE DO TÓRIO 238Urânio 4,5 bilhões de anos 234Tório 24,6 dias α β 234Protactínio 234Urânio 230Tório 226Radio 222Radônio 1,4 minutos 270.000 anos 83.000 anos 1.600 anos 3,8 dias 206Chumbo Estável β α α α α α 235Urânio 713 milhões de anos 231Tório 24,6 horas α β 231Protactínio 32.000 anosα 13,5 anos α β 227Tório 18,9 dias 223Radio 11,4 dias 219Radônio 3,9 segundos α α ... 211Polônio 0,005 segundos 207Chumbo Estável α β α 232Tório 13,9 bilhões de anos 222Radio 5,7 anos α β 228Actínio 228Tório 224Radio 6,13 horas 1,9 anos 3,6 dias β α α 220Radônio 54,5 segundosα ... 212Polônio 0,0000003 segundos 208Chumbo α Estável 218Polônio 3,1 minutos 214Chumbo 26,8 minutos 214Bismuto 19,9 minutos 214Polônio 0,00014 segundos 210Chumbo 22,3 anos 210Bismuto 5 dias 210Polônio 138 dias α β β α β β Figura 2.4: Séries radioativas naturais (CNEN, 2004; LYMAN, 1997). Capitulo 2 Fundamentação Teórica 13 2.1.4 Grandezas e unidades da física das radiações Atividade É utilizada para expressar a quantidade de material radioativo. O símbolo é A e a unidade é a medida do nº de desintegrações/decaimentos por unidade de tempo. A unidade atual estabelecida pelo Sistema Internacional (SI) é o becquerel (Bq) e corresponde a uma desintegração por segundo (dps). A unidade antiga é o curie (Ci) que corresponde a 3,7x1010 desintegrações por segundo – atividade de 1g de Ra. As relações entre as unidades becquerel e Coulomb são estabelecidas em 1 Bq = 1 dps = 2,7x10-11 Ci e 1 Ci = 3,7x10-10dps = 3,7x10-10 Bq. A atividade de um elemento radioativo decai a uma taxa fixa que é característica de cada radionuclídeo. O tempo necessário para que a atividade diminua a metade do seu valor inicial é chamado de meia-vida, cujo símbolo é T1/2 (WOLBARST, 1993). Exposição É a medida da capacidade dos raios X e γ em produzir ionizações no ar (mede a carga elétrica total produzida pelos raios em quilograma de ar). Essa grandeza foi definida para fim de radioproteção. O símbolo é X e a unidade no SI é Coulomb por quilograma. A unidade antiga é o Roentgen (R) que equivale a 2,58x10-4C/kg. Os instrumentos de medição relacionam a medida com o tempo, sendo C/(kg/h) ou C/(kg/s) (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). Dose absorvida É a quantidade de energia depositada pela radiação ionizante na matéria em uma determinada massa conhecida. Essa grandeza foi definida para suprir as limitações da grandeza exposição, pois é valida para todos os tipos de radiação (α, β, γ e raios X) e para todos os tipos de material absorvedor. Tem como símbolo a letra D e a unidade atual no SI é o gray (Gy) que corresponde a 1 J/kg. A unidade antiga é o rad que equivale a 10-2 J/kg ou 10-2Gy. Mede-se a taxa de dose absorvida por Gy/h (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). Capitulo 2 Fundamentação Teórica 14 Dose equivalente É a grandeza que considera o tipo de radiação, a energia e sua distribuição no tecido humano. O símbolo é H que está relacionado pelo produto entre D (a dose absorvida) e Q e N, que são fatores de qualidade os quais variam conforme o tipo de radiação e a influência na dose equivalente por unidade de tempo, respectivamente, conforme Equação 2.1 e Tabela 2.2. A unidade no SI é o sievert (Sv) que equivale a 100 rem a unidade antiga para dose equivalente. Mede-se a taxa de dose equivalente por Sv/h (IPEN, 2002; TIPLER, 2000; MUKHIN, 1987). NQDH ..= Eq. 2.1 Tabela 2.2 - Fator de qualidade (IPEN, 2002; TIPLER, 2000) TIPO DE RADIAÇÃO Q Raios Gama 1 Raios X 1 Raios Beta e elétrons de energia > 0,03 MeV 1 Raios Beta e elétrons de energia < 0,03 MeV 1,7 Nêutrons rápidos e prótons 10 Partículas Alfa 20 N (valor atual) = 1 Ainda há a grandeza Dose Equivalente Efetiva a qual considera um fator de ponderação diferente para cada órgão do corpo humano. A Tabela 2.3, a seguir, resume as principais grandezas e respectivas unidades utilizadas na Física das Radiações segundo o SI (IPEN, 2002; TIPLER, 2000). Capitulo 2 Fundamentação Teórica 15 Tabela 2.3: Grandezas e unidades (IPEN, 2002; TIPLER, 2000) UNIDADE ANTIGA UNIDADE ATUAL GRANDEZA SÍMBOLO NOME SÍMBOLO VALOR NOME SÍMBOLO VALOR Atividade A Curie Ci 3,7 x 1010 dps Becquerel Bq 1 dps Exposição X Roentgen R 2,58x10 -2 C/kg Coulomb Quilograma C/kg 1 C/kg Dose Absorvida D Radiation absorved dose rad 10-2 J/kg Gray Gy 1 J/kg Dose Equivalente H Roentgen equivalent dose rem 10-2 J/kg.Q.N Sievert Sv 1J/kg.Q.N 2.1.5 Fontes naturais de radiação Os seres humanos e seu ambiente têm sido expostos à radiação proveniente de fontes naturais e artificiais. A radiação natural é inevitável e tem sido recebida pelo homem e seu ambiente, ao longo de toda a sua existência. Essa radiação provém do cosmo (radiação cósmica), do solo, da água e do ar (origem terrestre). Devido à radiação natural presente na superfície da terra, ao nível do mar, de acordo com UNSCEAR (2000a), cada indivíduo da população mundial está exposto, em média a, aproximadamente, um valor de dose efetiva de 2,4 mSv/a. As fontes terrestres (solo, água) de radiação são responsáveis por uma outra parte da radiação natural a qual o homem está exposto. A radiação causada pelas fontes terrestres provém dos materiais radioativos que se encontram distribuídos no solo e nas rochas, sendo que os níveis de radiação terrestre diferem de lugar para lugar, conforme as concentrações destes materiais na crosta terrestre (IPEN, 2002; TIPLER, 2000). A Tabela 2.4 descreve os principais radionuclídeos naturais. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 16 Tabela 2.4: Principais radionuclídeos naturais (IPEN, 2002;TIPLER, 2000). RADIONUCLÍDEOS PROVENIENTES DO COSMOS NUCLÍDEO SÍMBOLO MEIA-VIDA FONTE ATIVIDADE NATURAL Carbono-14 14C 5730 anos Interações entre raios cósmicos, 14N(n,p)14C 0,22 Bq/g Trítio 2H 12,3 anos Interações dos raios cósmicos com N e O; Fragmentação dos raios cósmicos, 6Li (n,α)3H 1,2x10-3 Bq/kg Berílio 7Be 53,8 dias Interações dos raios cósmicos com N e O 0,01 Bq/kg RADIONUCLÍDEOS NATURAIS DE ORIGEM TERRESTRE NUCLÍDEO SÍMBOLO MEIA-VIDA ATIVIDADE NATURAL Urânio-235 235U 7,04x108 anos 48.000 Bq/tonelada rocha Urânio-238 238U 4,47x109 anos 2.300 Bq/tonelada rocha Tório-232 232Th 1,41x1010 anos 6.500 a 80.000 Bq/tonelada rocha Rádio-226 226Ra 1,60x103 anos 16 Bq/kg em pedras calcárias e 48 Bq/kg em rochas ígneas ou magnéticas Radônio-222 222Rn3,82 dias Gás nobre cuja concentração média anual no ar varia dependendo do local a 0,6 Bq/m3 a 28 Bq/m3 Potássio-40 40K 1,28x109 anos 0,037 a 1,1 Bq/g de solo 2.2 Radônio: Radiação Natural A radioatividade natural é responsável por 81% da dose anual total recebida pela população e o radônio contribui com 55% dessa dose, proveniente de materiais de construção e solo – dados mundiais. Outras fontes naturais, como 40K e raios cósmicos, excluindo o radônio, representam 26% da dose anual recebida. Os 19% restantes advêm das fontes artificiais de radiação. Na Figura 2.5 pode-se observar que no caso das doses provenientes de fontes artificiais (19%) a maior contribuição é devida à exposição ao raio X para fins médicos. Pode-se verificar também que as doses decorrentes do ciclo do combustível nuclear para obtenção de energia elétrica são muito pequenas, quando comparadas com as demais (ICRP 60-91). Capitulo 2 Fundamentação Teórica 17 Figura 2.5: Fontes de exposição à radiação (ICRP 60, 1991). O radônio é um gás nobre responsável por grande parte da radioatividade natural (SHARAF, 2005). Foi descoberto em 1899, por R. B. Owens e E. Rutherford, é proveniente do decaimento alfa e gama do rádio, e está presente no solo, rochas e água. É um gás pesado (7,58 vezes mais pesado que o ar), incolor, inodoro, insípido e sua meia vida é de 3,823 dias (WOLBARST, 1993). A energia característica das partículas alfa do 222Rn é de 5,49 MeV (quando inalado), que, no ar, assume o valor médio de 3,95 MeV aproximadamente (KHAN, 1993; URBAN, 1981). A concentração média anual do 222Rn no ar no Brasil varia dependendo do local de 0,6 Bq/m3 a 28 Bq/m3 (IPEN, 2002). Os isótopos de radônio de maior interesse geológico, ambiental e sanitário, são o 222Rn e o 220Rn. Formado na cadeia do 238U, pelo decaimento do 226Ra, o 222Rn é o isótopo de radônio de maior relevância por ter a meia-vida mais longa, 3,8 dias. O 220Rn, também chamado torônio, embora seja gerado em quantidades expressivas, neste caso pelo decaimento do 224Ra da cadeia do 232Th, quantidades substancialmente menores alcançam a atmosfera devido à sua curta meia-vida, 55,6 segundos, que limita a distância que o mesmo pode percorrer antes de decair (Rebelo, 2002). Ainda são conhecidos mais de doze isótopos artificiais do radônio (METTERS, 1992). *DADOS MUNDIAIS Capitulo 2 Fundamentação Teórica 18 O radônio é originado do decaimento de um isótopo de 226Ra, liberando radiação alfa como ilustra a Equação 2.2. Outros isótopos do radônio, 219Rn e 220Rn, são originados do decaimento do 223Ra e 224Rn, respectivamente. α+→ RnRa 222226 Eq. 2.2 O 222Rn pode exalar da crosta terrestre e de materiais de construção por difusão molecular ou por diferença de pressão e difundir-se na atmosfera, sendo lançado continuamente a uma taxa determinada pelas diferentes conformações geológicas (estrutura mineral), geoquímicas (teor de 226Ra) e ambientais (umidade, gradiente térmico, pressão do ar, velocidade do vento) (PÖRSTENDORFER, 1993) – ver Figura 2.6. O aumento da concentração de radônio no ar implica imediato aumento da concentração de seus filhos de meia-vida curta que são absorvidos nas partículas atmosféricas dando origem a um aerossol radioativo. 2.2.1 Qualidade do ar A qualidade do ar no interior das edificações varia de edifício a edifício, de acordo com os poluentes presentes no ambiente. Dentre eles podem ser destacados o formaldeído, as fibras de asbestos e os isótopos radiativos (ou radionuclídeos) (BAIRD, 1998). O isótopo 222Rn do gás radônio é o mais abundante do ponto de vista ambiental (RIO DOCE, 1997). A exalação desse gás leva a uma concentração radioativa da atmosfera, tanto no exterior quanto no interior dos ambientes. No interior dos ambientes a concentração do radônio no ar é significativamente maior que no exterior, pelo fato do radônio tender a se acumular, pois a taxa de exalação do gás é maior que a taxa de saída do mesmo através de ventilação ou simples troca de ar com o ambiente externo. O radônio que emana do solo, da água e dos materiais de construção para o interior dos ambientes pode distribuir-se num volume efetivo de ar muito menor que aquele representado pelo ambiente externo (PAULO, 1991). Capitulo 2 Fundamentação Teórica 19 O gás radônio, um radionuclídeo emissor de partículas alfa, que por ter duas cargas positivas pode ionizar moléculas (no caso, ioniza as moléculas da água gerando radicais hidroxila, altamente reativos) e provocar alterações no DNA dentro das células vivas. Estes radicais são apontados como os responsáveis por um alto número de mortes por câncer, como vários tipos de leucemia e câncer de pulmão (DILLON et al., 1993). Muitas rochas e solos contêm urânio (238U) e seu decaimento ao 234Th constante gera o radônio; essa seqüência de decaimento radioativo, que ocorre em 14 etapas, as quais terminam no 206Pb, um nuclídeo estável. Um dos isótopos de grande importância e que envolve o 222Rn, é o radioisótopo 226Ra. A maioria do 222Rn gasoso que vaza para dentro das edificações vem de uma capa do primeiro metro do solo; mas há também outras fontes, como as águas subterrâneas de poços artesianos e os materiais que servem a construção das edificações (BAIRD, 1998). A importância de cada fonte para o ingresso do radônio nos ambientes depende do comportamento de vários fatores, mas o solo é responsável pela maior contribuição das concentrações encontradas até o presente momento. Entretanto, em construções que estão relativamente isoladas do solo, as concentrações encontradas em média são menores e produzidas pela exalação do gás dos materiais de construção e do ar externo. Outra fonte de contaminação é a água utilizada nas construções de residências retirada de fontes subterrâneas. Nesse caso a concentração é muito pequena para contaminar o ambiente de convívio humano (VILLALOBOS, 1991). 2.2.2 Mecanismos de transporte do radônio A Figura 2.6 apresenta esquematicamente os mecanismos de transporte do 222Rn nos materiais de construção e no solo. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 20 Figura 2.6: Transporte do 222Rn nos materiais de construção e no solo (PÖRSTENDORFER, 1993). Emanação Emanação é a emissão do gás proveniente de um material que contém radônio. Os isótopos desse gás gerados, sendo gases inertes, tendem a escapar dos sólidos na fase gasosa, mas somente uma fração do que foi gerado entra nos poros do material hospedeiro. Esta fração é conhecida por coeficiente de emanação ou poder de emanação (Ci.g-1.s-1 ou Bq.Kg-1.s-1 no SI). O coeficiente de emanação pode ser definido, segundo Kovler et al. (2005), como a razão entre a atividade do radônio liberado do material (n1) e a atividade do rádio (no) dentro do material. A Equação 2.3 mostra esta relação: )(/)( 1 onRanRnf = Eq. 2.3 A influência mais importante na emanação de radônio é a concentração de rádio, o seu precursor, nas rochas e nos solos, que tem um valor médio de 40 Bq/kg. Quanto menor é o tamanho das partículas maior é a área específica, e maior é o poder de emanação dos materiais portadores de Ra. Por outro lado, as altas taxas de emanação de Rn de materiais superficiais, além do teor, são devidas à distribuição do Ra próximo à superfície dos materiais portadores. Além destes fatores, o conteúdo de umidade das amostras tem um grande impacto nos coeficientes de emanação (MEGUMI; MAMURO, 1974; SEMKOW, 1990; GREEMAN; ROSE, 1996 Apud REBELO, 2002). A taxa de emanação pode diferir de EMANAÇÃO (DIFUSÃO) EXALAÇÃO GRÃO PORO DIFUSÃO CONVECÇAOCapitulo 2 Fundamentação Teórica 21 um fator de até 30 vezes entre um solo seco e um saturado. Isto acontece devido às distâncias de recuo de um átomo 222Rn na água e no gás. Dentro da água do solo, um átomo de 222Rn catapultado percorre uma distância de 0,1 mm e dentro do solo- gás percorre 63 mm. Devido ao fato de muitos poros do solo terem diâmetros menores do que 63 mm, uma fração de 222Rn catapultado penetra em um grão adjacente. Conseqüentemente, um aumento da umidade do solo absorve parte da energia do recuo (REBELO et al., 2002). A emanação é causada pela energia cinética da emissão da alfa do 226Rn no momento de seu decaimento, ou o transporte de 222Rn da matriz sólida para o interstício do poro. Segundo alguns autores (ALDENKAMP, 1994 Apud RIO DOCE, 1997) a emanação aumenta rapidamente quando a umidade dos poros aumenta, pois a umidade pode impedir a adsorção do gás radônio nas superfícies internas do material. Difusão Difusão é o transporte do 222Rn dos interstícios do poro até a superfície da matriz. O fluxo difusivo depende da concentração do gás no material. Existe uma tendência descrita pela lei de Fick a qual relaciona o gradiente de concentração com a densidade do fluxo das partículas originando o coeficiente de difusão, que depende da espécie que está difundindo, do fluido contido nos poros do material e da estrutura dos poros (KENNARD, 1938 Apud RIO DOCE, 1997). A Equação 2.4, derivada das leis de Fick (INCROPERA, 1996), mostra a determinação do fluxo por difusão a partir do solo: 2/1)]./(.[... ελρλ RneRnRaD DfCJ = Eq. 2.4 onde DJ é a taxa de transporte do gás por unidade de área do material em um determinado tempo (Bq.m-2s-1), RaC é a concentração de 226Ra no solo (Bq.kg-1); λRn é a constante de decaimento do 222Rn: (λRn=2,1 x 10-6.s-1); f é o fator de emanação, definido pela equação 2.3, como a razão do número de átomos de radônio liberado Capitulo 2 Fundamentação Teórica 22 (n1) do material pelo número de átomos formado (no) pelo decaimento radioativo do 226Ra em uma unidade de tempo; ρ é a densidade do material (kg.m-3); eD é o coeficiente de transporte por difusão (m2.s-1); e a expressão entre parênteses está relacionada ao alcance da difusão (UNSCEAR, 1993). No caso do gás radônio, embora as medidas se concentrem no isótopo 222Rn, pelo fato de sua meia vida ser de 3,8 dias, os malefícios causados pela inalação do gás se devem principalmente aos descendentes de vida curta do 222Rn. Segundo Porstendörfer (1996), não é o 222Rn e, sim, seus produtos de decaimento de vida curta os principais responsáveis pela dose de radiação natural recebida pela população. Este fato, ou seja, a difusão, relacionada à adsorção aos aerossóis, são fatores que influenciam diretamente nas medidas da concentração de radônio em ambientes externos e internos. Uma medida para a difusão 222Rn é dada pelo coeficiente de difusão. Isto indica a quantidade dos átomos que difundem através de uma superfície em um dado intervalo de tempo. O coeficiente de difusão do 222Rn para a atmosfera e água encontra-se na escala de 10-5 a 10-10 m2/s. A maioria dos solos tem um coeficiente na ordem de 10-6 a 10-7 m2/s. Uma exigência importante para o transporte difusivo do 222Rn é a permeabilidade do gás no solo, que é controlada, principalmente, pela porosidade e pelo índice de umidade. Normalmente, a permeabilidade aumenta com tamanho de grão, já que neste caso a fração de poros é maior, e a água pode se mover mais facilmente através dos poros. A escala de transporte de 222Rn pode alcançar até 100 m, quando ocorrem taxas de fluxo elevadas, mas geralmente, a distância da migração encontra-se na escala de 2 a 3 m (HUNYADI et al., 1999). Ainda sob o ponto de vista de Hunyadi et al. (1999), a distância da difusão dá a escala do movimento difusivo sob a consideração da deterioração radioativa. Para solos molhados a distância de difusão é somente de alguns centímetros, posto que em solos secos pode alcançar aproximadamente 1,5 m. Melo (1999) comenta que o transporte por difusão através de materiais de construção e do solo é o principal mecanismo responsável por pequenos fluxos de radônio através de estruturas das edificações. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 23 Exalação Exalação é a soma da emanação com a difusão (MELO, 1991) ou a liberação do 222Rn dos poros (do solo da superfície terrestre) para a atmosfera (SEMKOW, 1990). O fluxo do radônio nos materiais é definido como o fluxo de gás por unidade de área e por tempo (Bq/m 2. s). A maioria dos estudos de exalação de radônio, como Al-Jarallah et al. (2005) e Tung et al. (2005) faz medidas da taxa de exalação de materiais de construção e utiliza o fluxo como indicador da taxa de exalação. A taxa de exalação depende da concentração de rádio no material, do fator de emanação, da permeabilidade, da porosidade, da densidade do material e do coeficiente de difusão do radônio no material (RIO DOCE, 1997). Para medidas em ambientes internos, materiais de construção podem contribuir significativamente com relação à exalação de radônio. Medidas remediadoras devem ser tomadas, em conjunto com o aumento da ventilação, para reduzir a concentração de radônio no ambiente (AL-JARALLAH et al., 2005). A localização do átomo no grão mineral e a direção que o átomo de radônio assume no momento da sua emanação são os principais fatores determinantes para a saída do meio em que se encontra. Se o átomo de rádio encontra-se localizado em uma região muito interna na estrutura mineral, dificilmente o radônio será exalado, mesmo que a direção assumida pelo átomo seja no sentido da superfície do grão (MELO, 1999). Convecção O fluído (água, ar ou vapor de água) dentro dos poros do material atua como transportador dos átomos de radônio e depende do gradiente de umidade, da pressão e da temperatura (RIO DOCE, 1997). O transporte convectivo (advecção) é induzido por diferença de pressão devido as variações ambientais e contribui com uma taxa desprezível nos materiais de construção (UNSCEAR,1993). Capitulo 2 Fundamentação Teórica 24 2.2.3 Efeitos nocivos à saúde humana Em 1995, Doll estimou que o radônio poderia ser responsável por aproximadamente 1% dos casos de câncer do pulmão. Os produtos resultantes do decaimento do radônio emitem partículas alfa que, ao serem inaladas, irradiam o trato respiratório e promovem a carcinogênese. Do ponto de vista da saúde ocupacional, é sabido, já há muitos anos, do alto risco de ocorrência de câncer de pulmão a que estão sujeitos os trabalhadores das minas, mesmo os não fumantes. Por ser um gás, o radônio produzido no interior de rochas e solo difunde-se com facilidade através de fissuras, tubulações, buracos e lençol freático até alcançar a superfície terrestre (MARQUES, 2004). Assim, altas concentrações de radônio podem ocorrer em ambientes fechados ou pouco ventilados representando risco potencial à saúde da população que freqüenta esses locais. Avaliações dos efeitos sobre a saúde, ocasionados pela exposição do radônio, foram em sua grande maioria, baseados em estudos epidemiológicos de populações humanas. Tais estudos já indicaram que o 222Rn é classificado como um carcinógeno classe I pela Agência Nacional de Pesquisa em Câncer (IARC, 1986). Estes parâmetros estão embutidos nos limites de dose anuais estudados. O consenso do limite em torno de 150 a 200 Bq/m3 leva em consideração estes pontos. Os efeitos nocivos à saúde humana podem ser físicos, químicos e biológicos (IPEN, 2002): • Os efeitos físicos são absorção de energia, excitação, ionização equebra das ligações químicas; • Os efeitos químicos são mobilização e neutralização dos íons e radicais livres, restauração do equilíbrio químico, formação de novas substâncias; • Os efeitos biológicos são aberração cromossomial, alteração no metabolismo local e morte celular. Segundo IPEN (2002), os efeitos biológicos no ser humano das radiações ionizantes são classificados em estocásticos e determinísticos: • Os efeitos estocásticos são aqueles para os quais a probabilidade de ocorrência é função da dose, não apresentando dose limiar, como exemplo pode-se citar o câncer e os efeitos hereditários; Capitulo 2 Fundamentação Teórica 25 • Os efeitos determinísticos são aqueles cuja gravidade aumenta com o aumento da dose e para os quais existe um limiar de dose, como exemplo pode-se citar a anemia, a catarata, as radiodermites, entre outros. Podem-se também caracterizar os efeitos biológicos em somáticos e hereditários: • Os efeitos somáticos são alterações que ocorrem nas células somáticas e se manifestam no indivíduo irradiado, não sendo transmissíveis aos descendentes. • Os efeitos hereditários podem ser transmitidos aos descendentes e são conseqüência de alterações nos cromossomos (DNA) dos gametas (óvulos e espermatozóides) do indivíduo irradiado. Quanto à sensibilidade do organismo à radiação, a fase embrionária está mais sujeita aos efeitos somáticos. As células apresentam diferente sensibilidade aos efeitos somáticos da radiação ionizante dependendo do tipo e da fase do seu ciclo de reprodução. Os efeitos hereditários podem ocorrer quando as células do ovário ou dos testículos, que formam respectivamente os óvulos e os espermatozóides forem irradiadas. Se o óvulo ou o espermatozóide irradiado for usado na concepção, todas as células do novo organismo conterão o defeito produzido, incluindo aquelas que mais tarde irão se transformar em óvulos espermatozóides. Algumas das mutações chegam a ser letais causando a morte do feto antes do nascimento. Outras podem originar defeitos físicos ou mentais ou ainda aumentar a suscetibilidade a doenças crônicas. Os danos que a radioatividade pode causar à saúde humana justificam as rigorosas normas de segurança adotadas nas atividades que usam a energia nuclear. Mas muitas pessoas podem estar sendo expostas, sem saber, a níveis elevados de radiação, por causa do acúmulo de elementos radioativos em resíduos de processos industriais. A Tabela 2.5 apresenta um histórico de acontecimentos relacionados ao radônio, à incidência de câncer e à presença do gás no solo, no ar e na água. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 26 Tabela 2.5: Histórico (COTHERN, 1987). ANO ACONTECIMENTOS RELACIONADOS AO RADÔNIO 1597 Georgius Agricola constatou grande nº de casos de câncer de pulmão em trabalhadores de minas (Saxônia e Boemią) 1879 Harting e Hess (físicos alemães) dizem que muitas mortes de trabalhadores de minas estão relacionadas com câncer de pulmão (Schneeberg) 1896 Antoine Henri Becquerel – descobriu que o sal emite radiações espontâneas 1898 Pierre e Marie Curie descobrem outros elementos radioativos (polônio e rádio) 1898 Rutherford descobre as partículas alfa e beta 1899 Rutherford descobre a emanação do 232Th (decaimento até 220Rn) 1900 Dorn descobre a emanação do 238U (226Ra – decaimento até 222Rn) 1901 Rutherford e Brooks mostram que o radônio é um gás radioativo 1902 Thomson encontra radônio na água 1903 Rutherford e Soddy – meia-vida do radônio: 3,7 dias 1913 Arnstein identifica morte de trabalhador de mina por câncer de pulmão através de autopsia 1914 Primeira consideração de radônio em propósitos médicos 1921 Margaret Ulig sugere que o câncer de pulmão é causado pela emanação do radônio nas minas 1925 Primeira menção da palavra radônio na literatura 40/anos Muitas evidências de que o radônio provoca câncer de pulmão 1941 Proposta de concentração máxima de radônio no ar de 10 pCi/l (370 Bq/m3) 1955 Introdução do termo working level 1957 Célula de Lucas 1957 Novas evidências da presença de radônio na água nos EUA (Maine) 1984 Altas concentrações de radônio são encontradas em residências nos EUA (New Jersey) Observa-se que ao longo do tempo, as mortes dos trabalhadores de minas ocasionadas por câncer de pulmão foram relacionadas à alta concentração de radônio no ar presente no ambiente de trabalho onde as vítimas permaneciam por grandes períodos de tempo. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 27 2.3 Radônio e os Materiais de Construção e Acabamentos Os materiais de construção são comumente derivados de materiais naturais como areia, argila, cal e pedra, os quais contêm traços de urânio, rádio, tório entre outros. A exalação de radônio por esses materiais contribui para a exposição do indivíduo ao radônio e seus produtos de decaimento (RIO DOCE, 1997). Os materiais analisados são os materiais usuais da construção civil, como areia, brita, concreto, argamassas, blocos cerâmicos, blocos de concreto, telhas cerâmicas, telhas de fibro-cimento, revestimentos como pisos e azulejos, mármores, granitos e tintas. Os fatores que limitam a acumulação do radônio, liberado pelos materiais de construção pelo solo e pela água no interior das construções são: meia-vida de 3,8 dias; composição e propriedades geofísicas do solo; natureza e o tipo da fundação do edifício; natureza dos materiais de construção utilizados; técnicas da construção executadas; água utilizada no processo construtivo; nível acima do solo; dimensões dos cômodos; taxa de ventilação dos cômodos. A decoração interna das paredes usadas para revestir os materiais de construção atua de forma a aumentar ou diminuir a emanação de radônio nos ambientes, pois o material de revestimento pode barrar ou contribuir para a emanação (ABU-JARAD, 1983). 2.4 Níveis de Radiação em Interiores Os níveis da concentração de radônio em interiores aceitáveis recomendados (CNEN, 2003; IAEA, 2004; ICRP 60, 1991; NRPB, 2004; UNSCEAR, 1993) estão entre 150 e 200 Bq/m3. Capitulo 2 Fundamentação Teórica 28 Neman (2000) apresenta resultados de medidas em diversos países e mostra que a média das concentrações de radônio, em geral, não excede os níveis recomendados. Em contrapartida, medidas ambientais no exterior, e inclusive no Brasil (MELO, 1999; REBELO et al., 2002; VEIGA et al., 2003; VEIGA et al., 2004) mostram que há determinadas regiões onde os níveis de concentração de radônio excedem expressivamente os limites recomendados. Para avaliação dos níveis de radiação são levados em consideração pelo menos três parâmetros principais: a dose, o tempo de exposição ou tempo de ocupação do ambiente e o fator de equilíbrio. O fator de equilíbrio (F) é a relação entre os subprodutos 218Po, 214Pb, 214Bi Equilibrium-Equivalent Decay-Product Concentration (EEDC) e o 222Rn, e é igual a unidade se o radônio e seus filhos estiverem em equilíbrio radioativo. Normalmente a concentração dos produtos de decaimento de meia-vida curta do Rn não é dada em termos de concentrações individuais mas pela concentração global normalizada para a energia total das partículas alfa emitidas pelos produtos de decaimento presentes. Essa concentração global é a concentração dos produtos de decaimento em equilíbrio (EEDC) e representa a quantidade de cada produto de decaimento necessária para coletivamente produzir a energia alfa total presente no ar. Este fator é representado por PAEC – Potential Alpha-Energy Concentration em unidade de nível de trabalho. A exposição ao radônio e produtos de decaimento é definida em termos de working level (wl), que é qualquer combinação
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